【摘 要】
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随着实际生产生活需求的不断提高,现有的电池技术已经不能很好满足人们的需求,负极材料是限制锂电池行业发展的决定性因素。而Li4Ti5O12负极材料因其具有较低的放电电压,较高的储锂容量以及在充放电过程中不易生成SEI膜及零应变效应材料而受到研究人员的关注。但由于该系列钛基负极材料电导率较低,且锂含量较高造成成本增加,本文中合成了成本更低且放电电压更低的Li2MTi6O14（M=2Na,Ba）负极材料
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51774002和51404002）； 安徽自然科学基金面上项目（1508085MB25）； 安徽省高校优秀青年人才支持计划重点项目（gxyqZD2016066）； 安徽工业大学“绿色能源材料化学基础研究与应用开发”创新团队项目；
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随着实际生产生活需求的不断提高,现有的电池技术已经不能很好满足人们的需求,负极材料是限制锂电池行业发展的决定性因素。而Li4Ti5O12负极材料因其具有较低的放电电压,较高的储锂容量以及在充放电过程中不易生成SEI膜及零应变效应材料而受到研究人员的关注。但由于该系列钛基负极材料电导率较低,且锂含量较高造成成本增加,本文中合成了成本更低且放电电压更低的Li2MTi6O14（M=2Na,Ba）负极材料（1.3-1.5 V）,并对其进行掺杂、包覆及复合改性,以达到改善材料电子和离子迁移速率和电化学循环性能的目的。采用高温固相法合成BaLi2-xNaxTi6O14（0≤x≤2）系列材料,XRD Rietveld精修结果表明Bragg位置与BaLi2Ti6O14相对应,证明该系列材料的成功的制备。Na+离子掺杂后的BaLi2Ti6O14化合物的单位晶胞体积大于原始材料,这是因为Na+的离子半径比Li+大55%。SEM显示BaLi2-xNaxTi6O14（x=0,0.5和1）样品粉末在500-1000 nm之间,为形状类似的不规则颗粒。然而,BaLi2-xNaxTi6O14（x=1.5,2）的粉末为杆状形状。与其他样品相比,BaLi0.5Na1.5Ti6O14具有更高的可逆容量、更好的速率能力和优越的可循环性。BaLi0.5Na1.5Ti6O14在50、100、150、200、250、300 m A·g-1下的脱锂容量分别为162.1、158.1、156.7、152.2、147.3和142m Ah·g-1,所有测试结果证明BaLi0.5Na1.5Ti6O14具有最高的脱锂能力和最大的锂离子扩散系数。此外,结果表明BaNa2Ti6O14也可以作为候选锂离子电池负极材料。通过高温固相法制备Na2Li2Ti6O14纯样并对其进行CeO2包覆改性。材料由平均粒径在1μm左右的颗粒组成,三组样品颗粒的形貌和粒径大小没有明显区别。CeO2（5 wt.%）-Na2Li2Ti6O14具有最佳的循环可逆性和储锂比容量,在50m A·g-1电流密度下,CeO2（0,5和10 wt.%）-Na2Li2Ti6O14的首次充电比容量分别为213.5、259.8、206.6 mAh·g-1;500 mA·g-1下循环100次后,放电比容量分别为122.7、157和138.4 m Ah·g-1,容量保持率分别为70.1%、89.7%和76.5%;电化学阻抗谱图分析结果说明CeO2包覆可以提高纯样的锂离子扩散系数。采用溶剂热法制备了具有球状形貌特征的Na2Li2Ti6O14并将其加入到水热制备Li4Ti5O12的原料中,成功制备了不同复合比例的Na2Li2Ti6O14-Li4Ti5O12双相复合材料。XRD测试结果证明所合成的复合材料中Na2Li2Ti6O14,Li4Ti5O12纯度很高,与HRTEM和SAED图分析结果相一致;SEM图显示出Na2Li2Ti6O14为草莓型圆球形貌,Li4Ti5O12为多层片状结构,复合样为表面为片状的圆球,说明是Li4Ti5O12薄片在Na2Li2Ti6O14颗粒表面发生附着复合。CV测试结果和样品在多倍率和单倍率下的充放电结果说明NLTO-LTO（1:2）具有最优的循环可逆性和倍率性能;EIS测试结果表明NLTO-LTO（1:2）的电荷的迁移电阻最小,锂离子的扩散速率最大。
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