低钙比硅酸钙生成转化机制及其稳定性研究

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随着我国氧化铝工业的蓬勃发展,我国的铝土矿品位不断降低,目前北方铝土矿的平均铝硅比已降至4.5以下,很快将难以采用拜耳法处理。对于这种高硅铝土矿,在使用传统烧结法处理时,需要配入大量的石灰或石灰石,从而造成熟料中氧化铝含量低、赤泥排放量大以及二次反应严重等问题,因此,研究低钙比的熟料烧结配方和工艺尤为重要。本文基于CaO-SiO2二元系,研究了不同钙比硅酸钙的生成与转化过程的热力学行为,阐明了低钙比硅酸钙的形成机制及其在铝酸钠溶液中的稳定性规律。本文得到的主要结论如下:硅酸钙的生成和转化热力学计算结果表明:由氧化物直接生成不同钙比硅酸钙的吉布斯生成自由能均为负值;在不同C/S(CaO与SiO2的摩尔比)时,硅酸钙的热力学稳定顺序不同:C/S=1.0 时,CaO·SiO2>3CaO·2SiO2>2CaO·SiO2>3CaO·SiO2;C/S=1.5时,在小于 1600K 时:3CaO·2SiO2>2CaO.SiO2>CaO·SiO2>3CaO·SiO2,在高于 1600 K时,3CaO·SiO2的热力学稳定性逐渐超过CaO·SiO2,但是最稳定的仍然是3CaO·2SiO2;C/S=2.0 时,2CaO·SiO2>3CaO·2SiO2>CaO·SiO2>3CaO·SiO2;C/S=3.0 时,3CaO.SiO2>2CaO·SiO2>3CaO·2SiO2>CaO·SiO2。硅酸钙转化反应吉布斯自由能均为负值,说明在理论上硅酸钙之间可以相互转化。研究了配钙比、烧结工艺及降温速率对硅酸钙生成的影响及CaO·SiO2的生成转化机制。随着保温时间的延长、温度的提高、降温速率的加快均有利于硅酸钙的生成;随着配钙比的增加,所生成硅酸钙的钙比随之增加,配钙比在1.5~2.0之间时,可以形成以2CaO·SiO2为主的硅酸钙化合物,在配钙比接近1.0时最容易生成CaO·SiO2,在配钙比C/S=1.0时,烧结过程中首先出现的物相是岛状结构的2CaO·SiO2,然后逐渐转化成三元环状的α-CaO·SiO2;CaO·SiO2的生成反应控制步骤为二级化学反应控制,其活化能为 505.17 kJ.mol-1,指前因子 A 为 2.33×1014 s-1,表观速率常数k=2.33 × 1014×exp[-505170/(RT)]。研究了配钙比为1.5时3CaO·2SiO2生成转化过程的物相变化及动力学。配钙比C/S=1.5时物料的非等温烧结过程主要分为前、中、后三个阶段,其中,前期主要是CaO·SiO2和2CaO·SiO2的生成与转化阶段;中期是CaO·SiO2和2CaO·SiO2转化成3CaO·2SiO2的阶段;后期发生的反应是3CaO·2SiO2分解为2CaO·SiO2和CaO·SiO2。3CaO·2SiO2的最高含量一般出现在1460℃左右,在保温1 h,随炉冷却的条件下,3CaO·2SiO2的含量最高可以达到75.9%。3CaO·2SiO2的生成反应控制步骤为二级化学反应控制,其活化能为339.67 kJ·mol-1,指前因子A为1.31×109 s-1,表观速率常数k=1.31 × 109×exp[-339670/(RT)]。研究了硅酸钙化合物在铝酸钠溶液中的稳定性。硅酸钙分解率最高时仅有2.11%,分解的硅酸钙形成的钠硅渣和钙硅渣含量不足4%,大多以游离的SiO2形式存在于铝酸钠溶液中;随着钙比的增加,硅酸钙的稳定性逐渐降低,其中CaO·SiO2最稳定,3CaO·2SiO2次之,2CaO·SiO2最不稳定;考察了浸出时间对CaO·SiO2稳定性的影响,随着浸出时间的延长,CaO·SiO2的分解率变化不大,浸出时间从0.5h到3h,CaO·SiO2的分解率仅增加了 0.24%;考察了不同温度条件下烧结物料(C/S=1.5)在铝酸钠溶液中的稳定性,物料的稳定性随着3CaO·2SiO2含量的升高而增强。
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