【摘 要】
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随着现代社会的高速发展,传统化石资源迅速消耗,在不远的将来面临着能源枯竭的威协,因此人们迫切需要寻找可替代的可再生绿色能源。生物质是目前已知的唯一可替代化石能源转化为液态或气态燃料的碳资源,因而在众多的可再生能源中脱颖而出,对生物质资源的高效转化利用一直是研究人员关注的热门话题。然而,由于生物质转化反应十分复杂,转化路径多种多样,因此在实际应用中转化效率不高,距离真正替代化石能源还有很长的路要走。
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院精密测量科学与技术创新研究院)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院精密测量科学与技术创新研究院)
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随着现代社会的高速发展,传统化石资源迅速消耗,在不远的将来面临着能源枯竭的威协,因此人们迫切需要寻找可替代的可再生绿色能源。生物质是目前已知的唯一可替代化石能源转化为液态或气态燃料的碳资源,因而在众多的可再生能源中脱颖而出,对生物质资源的高效转化利用一直是研究人员关注的热门话题。然而,由于生物质转化反应十分复杂,转化路径多种多样,因此在实际应用中转化效率不高,距离真正替代化石能源还有很长的路要走。目前,制约生物质转化利用的主要原因是缺乏高性能的催化剂。Sn/β分子筛催化剂凭借着其优异催化性能,被认为是最具工业前景的生物质转化催化剂。尤其是近几年开发的Sn-Al/β分子筛催化剂,能够将葡萄糖等来源广泛的生物质原料一锅法直接转化为高附加值的平台化合物。目前大量研究工作都只关注于反应性能,对催化剂上活性位点的研究相对缺乏,这阻碍了人们对催化反应的深入理解,进而影响了高效催化剂的设计和利用。本论文通过固体核磁共振（NMR）技术对Sn-Al/β分子筛上的活性位进行了系统性研究,主要结果如下:（1）Sn-Al/β分子筛酸性在葡萄糖转化反应中作用的固体NMR研究。分别利用后合成法、水热合成法、物理混合以及离子交换法合成了具有不同酸性质的β分子筛,利用固体NMR探针分子技术对其酸性质进行了详细的表征,并探究了 β分子筛的酸性与葡萄糖转化反应性能之间的关系。研究发现,Sn-Al/β分子筛上存在三种强度的Br?nsted酸位,其中两种较弱的Br?nsted酸位与Al/β分子筛中的相同;较强的Br?nsted酸位仅存在于Sn-Al/β分子筛中,可能是Br?nsted酸位与锡Lewis酸位协同作用所产生的。在葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的反应中,拥有更强Br?nsted酸位的Sn-Al/β分子筛表现出更加优异的催化活性。（2）生物质转化反应中Sn-Al/β协同催化作用的固体NMR研究。制备了一系列具有不同Sn含量的Sn-Al/β分子筛催化剂,并对其在生物质转化中的协同催化作用进行了研究。通过吸附三甲基膦的二维1H-31P和31P-31P相关NMR实验发现Sn-Al/β分子筛中的Br?nsted酸位和Lewis酸位存在空间邻近性,证实了 Sn-Al/β分子筛催化剂的强Br?nsted酸位点是由于空间邻近的Lewis酸位和Br?nsted酸位之间协同作用产生的,因此在葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的反应中具有优异的催化性能。而Sn/β和Al/β分子筛二者物理混合的催化剂上不存在类似空间邻近的Lewis酸位和Br?nsted酸位,导致其在葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的反应中活性远远低于Sn-Al/β分子筛。
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