【摘 要】
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“绿色环保”一直是当今世界的主题,在能源短缺的环境恶化的今天,对能源的再生利用,开发绿色材料和产品受到研究学者的广泛关注。离子液体因其具有良好的稳定性、电化学性等
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“绿色环保”一直是当今世界的主题,在能源短缺的环境恶化的今天,对能源的再生利用,开发绿色材料和产品受到研究学者的广泛关注。离子液体因其具有良好的稳定性、电化学性等性能,而做为“绿色溶剂”被广泛的应用。本文以吡啶、卤代烷、六氟磷酸钾和四氟硼酸盐为原料,制备了8种离子液体,并将丁基吡啶离子液体溶剂应用于CO/C2H4共聚制备聚酮中,替代传统的甲醇溶剂,以提高催化效率为目的,考察其对共聚反应促进作用。用正交实验考察了吡啶和卤代烷制备离子液体的合成温度、物料比例、反应时间等实验条件,并进行了优化。利用红外光谱和核磁共振方法对离子液体进行表征,结果表明制备出的离子液体为目标离子液体,在卤代烷与吡啶反应中影响最大的因素为温度,其次是时间,且卤代烷与吡啶反应的最佳摩尔比为1:1.5。离子液体用量对促进钯催化一氧化碳与乙烯聚合反应的作用以及离子液体对钯催化剂的回收利用率实验结果表明,离子液体能够替代甲醇溶剂,对聚酮产量和聚合反应催化活性都有较大的提高。采用丁基吡啶六氟磷酸盐类离子液用于CO/C2H4聚合反应时,在本实验的条件下(即:2mg的[Pd(AcO)2DPPP],18mg对苯醌,21mg对甲基苯磺酸,0.25L高压反应釜,反应温度90℃,压力4MPa)离子液体的用量在4g时产物的产量较高,催化体系的催化活性较好,优于甲醇作溶剂时的27.4%。BF4-1类离子液体和PF6-1类离子液体两类离子液体对共聚反应的影响结果表明,BF4-1类离子液体对CO/C2H4共聚反应的催化活性明显低于PF6-1类离子液体。优化后的离子液体催化活性最好的一组为10.83kg/g (Pd·h);离子液体作为溶剂的催化体系重复使用3次后,催化活性为第一次的50%。
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