柔性超级电容器只有兼具高机械稳定性和高电化学性能才能适应日益发展的柔性电子器件。为了解决这些问题,本论文针对自支撑电极开展具体研究工作,主要聚焦于构筑合理结构的石墨烯基导电聚合物水凝胶体系。该体系需克服石墨烯比容量低和导电聚合物体积膨胀导致的容量衰减等问题。主要研究内容和结论如下:（1）聚苯胺/多壁碳纳米管/还原氧化石墨烯（PCR）复合水凝胶在本项工作中,首先将预先合成的本征态聚苯胺粉末通过自组装策略成功负载在石墨烯的三维多孔骨架上,制备了聚苯胺/石墨烯（PR-4）复合水凝胶。基于PR-4的合成策略,将本征态聚苯胺粉末负载于石墨烯和具有高导电性的多壁碳纳米管（MWCNTs）的三维多孔骨架上,制备了具有三明治结构的聚苯胺/多壁碳纳米管/石墨烯（PCR-5）复合水凝胶。由于MWCNTs的加入,碳纳米管起到了连接石墨烯片层之间以及聚苯胺之间的搭桥作用,提高了水凝胶的导电性能和力学性能,也丰富了碳骨架的网络结构。研究结果表明,PCR-5水凝胶的比表面积相比于PR-4提高了36.8%,电导率提高了32.2%。此外,PCR-5还表现出优异的电化学性能,在电流密度为1 A g-1时显示出917 F g-1的超高比电容,高于PR-4(751 F g-1);电流密度提高到20 A g-1时,PCR-5仍保留84%的比电容,也高于PR-4（77%）。基于PCR-5水凝胶电极组装的不对称柔性全固态超级电容器（RGO为负极,PCR-5为正极）表现出良好的机械和电化学稳定性。该器件在功率密度为364.93 W kg-1时可提供约31.32 Wh kg-1的最高能量密度;经过1000次循环充放电后仍可保持87.6%的比电容;即使将FAASSC器件反复半折叠1000次,电容保持率仍高达94%。（2）石墨烯基聚吡咯（PGR）复合水凝胶难溶是聚吡咯导电高分子的一个最突出的特点。为了提高聚吡咯的溶解分散能力,本章工作设计了一种十分简单且高效的合成策略,通过将吡咯先原位聚合在GO上,获得了分散性较好的聚吡咯@氧化石墨烯（PPy@GO）粉末。然后,将PPy@GO粉末超声分散在GO水溶液中,利用简单的化学还原,制备了具有高度均一性的聚吡咯/还原氧化石墨烯（PGR-4）复合水凝胶。基于这种合成策略获得的PGR-4水凝胶电极表现出优异的电化学性能。在电流密度为1 A g-1时具有高达631 F g-1的超高比电容;即使电流密度增大到20 A g-1,仍然保持84%的电容保持率。将PGR-4和RGO水凝胶作为正负极组装的柔性全固态超级电容器（FASC）也表现出优异的电化学性能。在功率密度为593.29 W kg-1时可提供高达19.32 Wh kg-1的能量密度;经过3000次循环充放电后保持91%的比电容。此外,FASC还表现出优异的机械稳定性,反复折叠2000次后仍然保留93.8%的比电容。综上所述,基于三明治结构的石墨烯基导电聚合物水凝胶电极具有出色的电化学储能性能。基于该电极组装的柔性全固态超级电容器,在弯曲、折叠的情况下均表现出优异的机械和电化学稳定性。因此,通过本论文中提出的合成策略制备的石墨烯基导电聚合物水凝胶体系有望在柔性储能领域展现广阔的前景。