随着超快光谱技术的快速发展,人们得以对量子材料的非平衡超快动力学进行深入地研究,例如超快非热过程和可控量子相变等。然而,激发态动力学过程中光子与电荷、自旋、晶格、轨道等多重自由度之间存在复杂的动态纠缠,使得其微观机制仍不清晰。基于超快非线性光谱实验方法和含时密度泛函理论计算,我们系统地研究了超快激光辐照下量子材料中的一系列非线性光学动力学过程,揭示了非线性过程中光子和电子,电子和声子之间的相互作用。本论文中,我们依次介绍超快强场下体系的二次谐波、三次谐波、高次谐波产生和超快熔化的研究工作。主要内容概述如下:1.弱激光场下,我们对LaTiO3/SrTiO3超晶格样品的二次谐波进行探测和研究。首先,通过二次谐波光谱探测,我们发现单层界面超晶格样品的二阶非线性极化率系数可高达24.3 pm/V,是传统倍频晶体（例如BBO）的6倍,说明超晶格样品具有良好的光学性质,是一种潜在的光电器件。同时,我们通过调控温度、材料类型、界面层数、量子阱中的原胞层数等条件,可在亚纳米尺度上实现二次谐波信号的设计和优化,证明了“界面即器件”的观点。我们的方法在设计倍频光学器件方面具有更好的通用性和灵活性。2.随着激光强度的进一步增强,我们实现了二维材料和氧化物材料的三次谐波和高次谐波信号的有效调控。基于时间演化的密度泛函理论计算和时间分辨的瞬态吸收光谱实验,我们在单层石墨烯和二硫化钼材料中,实现了调制速度快（飞秒量级）,调制深度高（超过90%）和工作波长宽（紫外光到红外光范围）的全光调制。通过理论计算石墨烯中的三阶非线性光学过程,我们发现光激发载流子的能带占据是抑制三次谐波的重要原因。另外,在石墨烯和氧化锌固体材料中,我们发现椭圆偏振光增强了高次谐波的产生,这与光激发电子在布里渊区边界的散射有关。3.超强激光场下,利用含时密度泛函理论-分子动力学模拟,我们揭示了陶瓷材料氧化镁和半导体硅中的非热熔化过程。首先,通过对比两种波长下的熔化效率,我们发现红外波段激光能够促进氧化镁的超快非热熔化。高阶非线性（多光子吸收）过程使得载流子被大量激发且均匀分布在各个能级上。红外激光辐照下,载流子同时具有超快的弛豫和强的电声子耦合,使得能量能够快速的从电子系统传递到晶格体系,进而促进晶格的非热熔化。我们提出的非平衡态下的冲击波曲线和熔化相边界扩展了氧化镁相图,为进一步探测类地行星内部的结构提供了重要参考。另外,通过探测硅中的非热熔化特征,我们发现非平衡载流子倍增和声子产生之间的纠缠决定了非热熔化中的加速和减速的物理现象。其中,我们利用泡利不相容原理解释了熔化减速的异常现象,这与已有的实验结果一致,为超快强场激光提供了新的应用前景。超快实验技术和理论计算的结合,使得我们能够深入清晰地理解激发态中的物理过程,进而更好的实现超快“调控”量子材料。这将为实现超快光切换、光数据读写存储、集成光电子电路设计等提供了重要的实验参考和理论指导。