【摘 要】
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锂离子电池作为一种新能源储能设备,目前在便携式设备及新能源电动汽车领域上广泛应用。然而随着科技的进步,低功率、低能量密度的商业石墨负极难以满足人们的需求,因此发展高容量、稳定性好的新型负极材料成为了当今的研究热点。硅负极材料具有超高的理论比容量(4200 m Ah g-1),较低嵌锂平台（0.4 V左右）,环境友好以及资源丰富等特点,而成为研究人员关注的对象。但硅作为半导体材料其电导率与离子扩散系
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锂离子电池作为一种新能源储能设备,目前在便携式设备及新能源电动汽车领域上广泛应用。然而随着科技的进步,低功率、低能量密度的商业石墨负极难以满足人们的需求,因此发展高容量、稳定性好的新型负极材料成为了当今的研究热点。硅负极材料具有超高的理论比容量(4200 m Ah g-1),较低嵌锂平台（0.4 V左右）,环境友好以及资源丰富等特点,而成为研究人员关注的对象。但硅作为半导体材料其电导率与离子扩散系数较低,这将严重影响电极体系的动力学性能。并且,硅在循环过程中结构极为不稳定,在脱嵌锂时会产生严重的体积效应,造成电极材料的粉碎与脱落,导致其在后续的循环中电化学性能急剧下降,这极大地限制了硅负极材料在商业锂离子电池中的应用。基于此,本文通过合理的结构设计,将硅材料与金属有机框架材料进行复合,构筑了具有良好电化学性能的硅纳米复合负极材料。（1）通过简便的溶剂热法合成了以花瓣状Ni-MOFs为骨架,以Si@C纳米颗粒为活性中心的Si@C-Ni-MOF复合材料。Si@C-Ni-MOF复合材料作为锂离子负极材料,在循环时保持了良好的稳定性,在200 m A g-1的电流密度下经过300次循环后仍保持1545.3m Ah g-1,其容量保持率高达99.79%。结果表明,花瓣状Ni-MOF形成的多孔结构以及Si@C和Ni-MOF之间牢固的界面键合,极大地促进了Si@C-Ni-MOF复合材料的动力学性能,与Si材料相比,具有更高的电导率与离子扩散速率。（2）采用胶体静电自组装合成了Si@Sn-MOF复合材料,纳米硅颗粒被牢牢的锚固在了板条状的Sn-MOF上。在电流密度为200 m A g-1下,0.1 g Si@Sn-MOF样品的首次放电比容量及库伦效率分别为2000.3 m Ah g-1和61.8%。经过90次的循环后,Si@Sn-MOF电极仍然保持了良好的循环稳定性,此时的放电比容量1360.5 m Ah g-1,库伦效率高达99%。（3）将Si@Sn-MOF复合材料进行煅烧处理,生成了新的衍生物,即SnO/C@Si复合材料。通过这样简单的制备工艺,Sn-MOF衍生的SnO/C能够将纳米硅颗粒进行包覆。SnO/C@Si这种三元复合材料的协同效应带来了优良的电化学性能,在200 m A g-1电流密度下的初始比容量高达1852.1 m Ah g-1,经过100次循环后,容量保持率高达72.15%,库伦效率接近100%。后续倍率性能测试则进一步验证了SnO/C@Si电极材料的优异电化学性能。
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