【摘 要】
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磺化聚醚醚酮（SPEEK）因其具有质子电导率高,甲醇阻隔性、化学稳定性、热稳定性和机械性能优异,容易制备,价格低廉等优势,被看作是商业化质子交换膜Nafion（?）的最佳替代品之一。但是纯SPEEK膜的性能对磺化度（DS）具有很高的依赖性,随着磺化度的升高,电导率升高,阻醇性能和尺寸稳定性变差。本文采用有机共混和掺杂质子导体的方法,以PVDF接枝共聚物和UiO-66-NH2为掺杂物质,研究了其对质
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磺化聚醚醚酮（SPEEK）因其具有质子电导率高,甲醇阻隔性、化学稳定性、热稳定性和机械性能优异,容易制备,价格低廉等优势,被看作是商业化质子交换膜Nafion（?）的最佳替代品之一。但是纯SPEEK膜的性能对磺化度（DS）具有很高的依赖性,随着磺化度的升高,电导率升高,阻醇性能和尺寸稳定性变差。本文采用有机共混和掺杂质子导体的方法,以PVDF接枝共聚物和UiO-66-NH2为掺杂物质,研究了其对质子交换膜（PEM）各项性能的影响。首先利用原子转移自由基聚合（ATRP）一步法合成PVDF-g-PSPMA和PVDF-g-PSSA,并对其结构和稳定性进行表征。其次实验研究了PVDF-g-PSPMA和PVDF-g-PSSA两种PVDF接枝聚合物对SPEEK膜性能的影响,充分利用PVDF接枝聚合物的高稳定性和高质子电导率的特点。实验发现PVDF-g-PSSA对质子电导率的贡献要大于PVDF-g-PSPMA,PVDF-g-PSSA的最佳掺杂比为5.0 wt.%。20℃时,SPEEK/PVDF-g-PSSA-5.0复合膜的电导率提高百分比为55.98%,远大于SPEEK/PVDF-g-PSPMA-2.5（提高百分比为10.03%）。最后在体系中掺杂MOF材料UiO-66-NH2作为质子导体,利用UiO-66-NH2的亲水、保水能力,-NH2与-SO3形成路易斯酸碱对的特性,制备SPEEK/PVDF接枝共聚物/UiO-66-NH2三相共混膜。研究发现,UiO-66-NH2的掺杂在提高复合膜质子电导率的同时,有效的限制了膜的溶胀,复合膜的尺寸稳定性提高。且PVDF-g-PSSA的加入对电导率的提升仍然优于PVDF-g-PSPMA,SPEEK/PVDF-g-PSSA-5/UiO-66-NH2-2复合膜20°C下的电导率较纯SPEEK膜提高了22.88%,较SPEEK/PVDF-g-PSSA复合膜提高2.29%。SPEEK/PVDF-g-PSSA-5和SPEEK/PVDF-g-PSSA-5/UiO-66-NH2-2.0复合膜在50°C下的溶胀度分别为6.6%和5.27%,UiO-66-NH2的掺杂提高了复合膜的尺寸稳定性。
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