石膏胶凝材料是一种被广泛使用的绿色建筑材料,而在石膏建材的生产、建造、维修和拆除过程中会产生大量的石膏废弃物,造成了资源短缺和一定的环境问题。由于石膏水化以及再生前后的化学成分不会发生变化的特性,使得废弃石膏的再生利用具有良好的循环利用基础。然而,已有的再生石膏研究多为低品质、低附加值的再生利用。本文以3D打印建筑装饰及功能材料为应用场景,对3D打印用再生粉体材料及其粘结材料在设计、制备与质量控制方面等问题进行研究,以期达到低品质废弃建筑石膏垃圾的资源化和高附加值利用的目的。首先,通过响应曲面试验设计方法,本研究对3D打印粉体材料的关键因素流动性进行了疏水性纳米二氧化硅和可溶性淀粉两种助流剂的协同改性研究,得到了粉末流动性与疏水性纳米二氧化硅和可溶性淀粉掺量的非线性回归方程。其次探究了硫酸钾和草酸钠对石膏粉末凝结时间的影响以及PVA微粉对3D打印试件强度影响,研发了性能良好的石膏基3D打印粉粉体材料的配方。研究结果表明,疏水性纳米二氧化硅和可溶性淀粉添加量是影响3D打印石膏流动性的显著性影响因素,二者的助流效果存在累加效应但并不存在明显的二阶线性相互作用。疏水性纳米二氧化硅和可溶性淀粉的最佳添加剂掺量分别为1%和3%,流动性相较于未改性的石膏粉提高了38%;疏水性纳米二氧化硅和可溶性淀粉的助流机理分别为,疏水性纳米二氧化硅吸附在石膏颗粒表面,增大石膏表面粗糙度来减小表面范德华力减少内聚性,达到提高流动性的效果;而球形或椭球形的淀粉颗粒具有良好的滚动性能,可减小石膏颗粒之间的摩擦阻力。硫酸钾和草酸钠可有效加快石膏的水化硬化,缩短凝结时间,其中草酸钠的最佳掺量为0.8%,较未掺加促凝剂的空白对照组初凝时间下降了72.6%。PVA微粉掺加可有效提高3D打印试件生胚强度,5%掺量条件下的生胚强度提高至2.35MPa,有效改善打印试件从构建室中转移及后处理阶段的易损易裂的问题。其次,探究了二水石膏常压水热法制备α石膏的主要影响因素:温度、盐溶液浓度、转晶剂掺量等对反应进程的影响及其作用机理。研究结果表明,二水石膏在盐溶液常压水热的条件下向半水石膏的转变符合“溶解析晶”原理,二水石膏的溶解和半水石膏的生成是同时进行的,存在傍生行为。随着反应介质盐溶液的浓度增加以及反应温度的提高,晶相转化速率明显加快,产物粒径逐渐减小,主要原因是由于温度和盐溶液浓度的提高,降低了反应介质的水活度,增大了α半水石膏的过饱和度,反应初期成核过多,导致后期离子供给不足,晶体生长大小受限。适量的琥珀酸钠可有效调控晶体的形貌,0.01wt%掺量的琥珀酸钠可将产物长宽比由7.01缩短至0.73,其原理主要是,吸附在晶体沿C轴方向的端面上,抑制C轴方向的生长,从而使得晶体沿宽度方向生长,从而达到降低长宽比的效果。最后,探究了废弃石膏在常压水热条件下制备再生α石膏的反应的影响规律,实现了再生α石膏的低成本制备。探究了媒晶剂琥珀酸钠掺量对产物相组成以及产物形貌和宏观力学性能的影响,发现,当琥珀酸钠掺量为0.005%（质量比）时,再生石膏硬化体的强度可达19.8MPa,优于常见的建筑石膏,强度较行业标准JC/T 2038-2010中的α高强石膏的a25级别仍有一定的差距。同时,研究了反应体系PH变化对再生α石膏宏观性能的影响,发现当PH为5时,产物综合性能良好,硬化强度达25.5MPa,高于行业规范JC/T 2038-2010中对高强α石膏的相关要求。并使用再生α石膏取代30%市售α石膏进行3D打印粉末改性制备,经过上机打印试验,再生α石膏粉末对3D打印适应性较好,打印试件成型精度较高,具有较快的固化速度。高效地实现了低品质废弃建筑石膏垃圾的资源化和高附加值利用。