白光中子源上的熔盐硼当量测量

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:guomeixiang
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在核反应堆中涉及到各种各样的材料,比如用作慢化剂、反射层或者结构材料的石墨,用作燃料载体或者冷却剂的熔盐、用作结构材料的合金等。这些材料布置在反应堆堆芯内部或周围,经受强烈的中子辐照及反应堆高温、高压的考验,因此对材料的核性能、机械性能、化学性能、辐照性能以及经济性提出了一系列的要求。对于反应堆物理而言,重点关注的是材料的核性能。为了减少中子消耗,降低临界浓度、临界质量、临界尺寸等,除了控制材料外,需要采用中子吸收截面尽可能小的慢化、反射、结构材料等。这也就对包含石墨在内的一系列核材料纯度提出了要求。在反应堆设计中,通常把一般杂质元素对热中子的吸收以相当于硼的量来表示,称为热中子吸收的硼当量,以此来表征核材料的纯度。硼当量是核材料的重要指标之一,不管是现有的成熟商业反应堆,还是正在蓬勃发展的第四代反应堆,都对那些用量巨大且重要的材料提出了硼当量的要求。比如,MSRE要求石墨的硼当量小于80 ppm,高温气冷堆要求石墨的硼当量小于1.3 ppm。而正在研发过程中的钍基熔盐堆也要求石墨的硼当量小于2 ppm,熔盐(不含锂)的硼当量小于2 ppm。因此,如何准确、全面的测量和评估核材料的硼当量就显得非常重要。硼当量测量方法主要有两种,一种是元素分析方法,还有一种是热中子宏观吸收截面方法。元素分析法是一种常用的硼当量测量方法,主要测量手段包括电感耦合等离子体质谱法、激光剥蚀-电感耦合等离子体质谱法、辉光放电质谱法等。其主要优势在于可以准确的分析样品中杂质的具体成份以及含量,但是也面临一些考验,比如溶样、进样时容易引入不确定度,无法体现大块材料的平均硼当量数据等。热中子宏观吸收截面法用于硼当量测量的案例还不多,目前国际上仅开展过几例验证性实验研究,并没有大规模的应用于硼当量测量。该方法最大的优势在于可以体现样品的总硼当量,不需要对样品进行特殊的处理。但是现有方法测量精度较低,测量时间较长,而且无法考虑能谱的影响。所以,发展一种快速、准确,能够实现大规模、大体积核材料的硼当量测量方法具有重要意义。本文首次基于电子加速器驱动的白光中子源开展了核石墨与氟化铍熔盐的硼当量测量方法的研究。白光中子源强度高,方向性好,中子能谱与反应堆相近,能够有效提高测量精度,但是也面对一系列的挑战。首先,根据白光中子源的特点,需要发展一套适用于白光中子源的硼当量测量方法。其次,白光中子源为紧凑型中子源,散射中子、伽玛射线本底较高,需要在这种复杂的本底环境下建立一种低本底的、适合硼当量实验的测量环境。最后,硼当量测量属于痕量测量,对刻度样品要求较高,而且测量环境复杂,需要建立一套合适的数据修正流程,提高硼当量测量结果的可靠性。经过不懈努力,克服了以上困难,发展了基于白光中子源的核石墨与氟化铍熔盐材料的硼当量测量方法,获得了可靠的实验结果。论文主要包括以下内容:1)白光中子源使用透射法测量中子总截面,利用飞行时间方法进行中子能量的测量,已有热中子宏观吸收截面法测量实验均使用同位素中子源,其理论公式不适用于白光中子源上的硼当量测量。本文根据透射法基本理论,建立了扣除基体效应后穿透率对数差(?ln(TR)与硼当量的关系式,根据该公式以及相关测量,提出了需要修正的参数及流程。2)硼当量为痕量测量,主要通过热中子计数的相对变化进行测量,需要低本底环境。但由于白光中子源布局的限制,所有主要设备均集中在实验大厅,导致散射中子/伽玛射线本底偏高,需要进行二次局部屏蔽,降低本底以满足硼当量的测量需求。本文基于MCNP程序,发展了一种分段衔接与减方差相结合的模拟方法,可提高屏蔽计算的效率与精度。同时,根据该方法的模拟结果,完成了二次局部屏蔽设计与施工,成功的降低了实验大厅中的中子和伽玛射线本底。3)熔盐堆中采用了大量石墨作为慢化剂,石墨中子吸收截面小,且易获得,因此利用核石墨在白光中子源上开展了硼当量测量实验,对理论方法、实验流程进行验证。同时,给出石墨的热中子散射截面,与评价数据及已有实验进行比对。通过对实验数据的检验与修正,获得石墨的硼当量刻度参数,并进行不确定度分析。最终建立了一套基于白光中子源的标准的石墨硼当量测量方法。4)根据核石墨硼当量的标准测量流程和测量技术,开展了氟化铍熔盐的硼当量测量。由于氟化铍样品的特殊性质,需要对其进行密封处理,为此通过模拟计算分析了密封盒带来的影响。采用与石墨硼当量测量相同的数据处理流程,首次完成了基于白光中子源的氟化铍熔盐硼当量测量实验,获得了预期成果。本工作首次利用白光中子源进行石墨与熔盐材料的硼当量测量,建立了一整套相关的计算公式、模拟分析、工艺流程和数据处理方法,可实现熔盐堆核材料的大规模、大体积、高精度、复杂样品的硼当量的快速测量,与元素分析法形成了互补。
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