电极材料Li3VO4的制备及其电化学性能研究

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本文以偏钒酸铵、二水合醋酸锂、一水柠檬酸、二水合草酸、一水葡萄糖和可溶性淀粉等为原料,使用溶胶-凝胶法合成Li3VO4/C电极材料,并对反应条件(碳源种类、碳含量、烧结温度等)进行优化探索。研究表明,使用不同的碳源(一水柠檬酸、二水合草酸、一水葡萄糖和可溶性淀粉)合成的Li3VO4/C电化学性能均优于Li3VO4。对比不同碳源合成的Li3VO4/C发现,使用一水柠檬酸作为碳源合成的Li3VO4/C电化学性能最好。进一步探究表明,当偏钒酸铵和一水柠檬酸的投料比为1:1,烧结温度为650℃时制得的样品电化学性能最好。其作为锂离子电池负极材料时,在0.1 A·g-1的电流密度下首次放电比容量为771.32 mAh·g-1,首次充电比容量为524.27 mAh·g-1;在1.0 A·g-1的电流密度下充放电循环200次之后放电比容量仍能达到412.54 mAh·g-1,容量保持率高达95.13%。通过动力学分析发现,电极中大部分电荷存储为快速可逆的界面反应,这有利于电荷的快速存储和长期循环。此外,还探究了最佳条件下合成的Li3VO4/C作为混合型超级电容器负极材料的电化学性能,当电流密度为0.1 A·g-1时其放电比容量达到47.17mAh·g-1(~158.35 F·g-1),在0.2 A·g-1的电流密度下经过90次充放电循环之后容量保持率约为81.88%;以166.51 W·kg-1的功率密度提供了81.68 Wh·kg-1的能量密度,在2823.35 W·kg-1的高功率密度(40秒内完全充放电)下,能量密度仍能达到15.68Wh·kg-1。为进一步改善其电化学性能,本论文采用醋酸钕对Li3VO4/C进行钒位钕离子掺杂改性的研究,成功合成了Li3V1-xNdxO4/C(x=0、x=0.001、x=0.003、x=0.005和x=0.008)电极材料。对Li3V1-x-x NdxO4/C电极材料进行电化学性能分析发现,钕离子的掺杂虽对材料作为锂离子电池负极材料的首次充放电比容量影响不大,但适量的钕离子掺杂可以改善材料的倍率性能和循环性能。在x=0.005时材料的性能最佳,当电流密度为5.0 A·g-1时其放电比容量达到了300.75 mAh·g-1,在1.0 A·g-1的电流密度下充放电循环200次之后容量保持率约为97.55%;另外,适量的钕离子掺杂可以提高材料的锂离子扩散系数。最后,以Li3V0.995Nd0.005O4/C作为混合型超级电容器负极材料性能更好(相较于Li3VO4/C),当电流密度为0.1 A·g-1时其放电比容量达到46.79 mAh·g-1(~157.04 F·g-1),在0.2 A·g-1的电流密度下经过90次充放电循环之后容量保持率约为91.06%。功率密度为221.41W·kg-1时提供81.27 Wh·kg-1的能量密度,在3387.12W·kg-1的超高功率密度下(30秒内完全充放电),能量密度仍能达到16.00 Wh·kg-1
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