【摘 要】
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人类日常生活所消耗的能源主要来自于石油、煤炭等化石燃料,全球的经济、人文、科技等各个方面正在高速发展,化石燃料也因此被大量消耗,带来一系列能源紧缺和环境污染等问题。因此,人类社会致力于开发可再生能源,研究新型高效的储能器件。目前锂离子电池性能已经得到了完全开发,其实际能量密度已接近极限,无法满足更高的要求。研究人员关注到了具有超高理论能量密度的锂氧气电池。目前锂氧气电池的相关基础研究已取得巨大进展
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人类日常生活所消耗的能源主要来自于石油、煤炭等化石燃料,全球的经济、人文、科技等各个方面正在高速发展,化石燃料也因此被大量消耗,带来一系列能源紧缺和环境污染等问题。因此,人类社会致力于开发可再生能源,研究新型高效的储能器件。目前锂离子电池性能已经得到了完全开发,其实际能量密度已接近极限,无法满足更高的要求。研究人员关注到了具有超高理论能量密度的锂氧气电池。目前锂氧气电池的相关基础研究已取得巨大进展,但是其实用化还有很多问题需要解决,例如实际能量密度低,放电产物难分解,能量效率低和锂负极不稳定等问题。电解液组分设计是解决这些问题的关键方法。本文以锂氧气电池电解液作为研究的切入点,对电解液成分进行优化改进,以提高锂氧气电池的电化学性能,主要研究成果如下:（1）针对锂氧气电池实际放电容量远低于理论值的问题,本论文采用了具有高氧气溶解度的全氟三丁胺（PFTBA）作为电解液中的氧气助溶剂,提高电解液的含氧量,促进锂氧气电池放电过程的进行。氧气在PFTBA中的溶解度是在传统溶剂四乙二醇二甲醚（TEGDME）中的1.5倍。PFTBA在TEGDME溶剂中的添加促进了锂氧气电池放电时的传质过程,能够调控放电产物Li2O2的形成路径从表面生长转变为溶液相生长,呈现典型的环状形貌,不易堵塞多孔正极。锂氧气电池的放电容量从1607.4 m Ah·g-1增加到9548.7 m Ah·g-1。同时,在锂氧气电池长时间循环时,TEGDME溶剂会在正极处分解产生水分子,在电解液内部扩散并腐蚀锂金属,而具有疏水性的PFTBA能够阻碍水分子的迁移,对锂负极起到保护作用。添加PFTBA的锂氧气电池能够稳定循环200次,且PFTBA自身在循环过程中能够保持稳定不发生分解。（2）锂氧气电池的有机电解液普遍存在着易挥发的问题,严重影响电池的循环性能。本论文采用低挥发性的四亚甲基亚砜（TMSO）作为电解液溶剂,TMSO基的锂氧气电池能够稳定循环230次,而易挥发的二甲基亚砜基锂氧气电池只能循环66次。此外,当采用Li I作为氧化还原介体以降低充电过电势时,会在正极侧生成I2和I3-,扩散到锂金属表面发生反应,产生穿梭效应。本论文利用正极在TMSO中的吸附作用,将I2固定在正极侧以抑制氧化还原介体的穿梭效应。吸附实验结果表明Ru O2颗粒在TMSO中对I2分子有着强吸附作用。我们设计了以Ru O2@CNT为正极,Li I+TMSO为电解液的锂氧气电池,正极处的Ru O2能够固定I2,使得反应I-+I2→I3-向左进行,避免I3-的生成。当充电截止电压为4.0 V时,这种锂氧气电池能够稳定循环250次;当充电截止电压为4.5 V时,这种锂氧气电池在328次循环内电池放电容量不发生衰减。
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