随着人们对环境污染的关注以及全世界范围内的能源危机,从可持续发展战略出发,人们逐渐意识到发展比较清洁的石油替代燃料,已经成为能源发展战略的首要问题。乙醇燃料以其高的清洁性能及可再生性,无疑将受到最高推崇。与汽油车相比,醇燃料车尾气的烃类化合物和氮、硫氧化物排放要低得多,然而未燃烧的醇燃料和某些中间副产物醛也会对环境和人类健康造成一定的危害,所以对醇燃料车尾气净化也是非常有必要的。醇车尾气净化的目的是将醇醛等副产物完全转化成CO：和H20,这就要求催化剂不仅要有较高的低温催化活性,还要具备良好的深度氧化选择性。针对研究前期的工作主要是对醇醛转化率的考察,没有涉及到氧化副产物和完全转化产物选择性的考察这一不足,本文研究主要从乙醇乙醛的深度氧化出发,进行实验仪器重新搭建及测试的补充,重点考察了钒的添加对单钯催化剂上醇醛的深度催化氧化性能的影响,通过添加不同含量V2O5对Pd/Al2O3-TiO2催化剂进行优化,最终选出能提高Pd催化剂催化氧化活性的最佳钒钯配比,通过利用多种表征手段如XRD,N2-吸附,TPD,TPR,红外等研究催化剂表面特性的变化,以期寻找出催化活性和催化剂表面特性之间的种种联系及多种金属氧化物催化剂组分之间的协调作用,进而对添加钒之后催化剂的表面特性与催化活性之间的关系作出初步探讨。为了便于比较研究,对单钯催化剂和单钒催化剂也进行了部分研究,以用来对比考证。具体得到的实验结论有以下几条：(1)在单钯催化剂系列中,Pd氧化物组分是催化醇醛的主体活性组分,随着添加Pd质量百分含量的增加,乙醇的转化率升高,同时中间产物乙醛的生成量降低,高含量的活性组分对乙醛的催化氧化也表现出更突出的优势。5wt%的单钯催化剂在200℃能够实现对乙醇乙醛的完全转化,这说明Pd催化剂对醇醛催化主要是深度氧化。(2)在单V催化剂中,V氧化物组分是催化反应的主体,随着其质量百分比的增加,对乙醇的催化在200℃也呈现出较高的转化率,但是生成了较多的中间产物乙醛,而且对乙醛的催化效果低,在300℃才实现对乙醛的转化完全,这说明V催化剂对醇醛氧化主要是实现部分氧化。(3)在单钯催化剂中添加第二活性组分V对原催化剂的催化活性有了很大程度的影响,当添加量较少时(1-3wt%),Pd组分与V组分能够产生双金属催化剂的协同作用,使得催化剂深度氧化性能得到提高,在200℃下实现醇醛的完全转化；而添加V较多时(5-8wt%)又使催化剂催化活性降低,这主要是大量的五氧化二钒在载体表面堆积所致。(4)通过对催化剂载体的考察比较,复合载体催化剂能够结合氧化铝和氧化钛的优点于一身,有可能两载体之间有部分离子相互嵌入,改变晶体缺陷及储氧能力,或是形成了某种固溶体结构,因而对醇醛的催化氧化表现出突出的优势。(5)在催化剂制备的过程中添加酸碱添加剂对单V系列和双组份系列催化剂的催化活性都产生了很大的影响,总体来说是添加酸(硝酸和醋酸)对催化剂的催化活性有促进的作用,碱对催化剂的催化活性有抑制作用,这可能归结于不同酸碱与V的作用方式不同所致。(6)利用各种表征对催化剂的表面特性及催化剂中各种氧化物之间的相互作用进行了探讨,发现在单Pd催化剂上添加不同质量百分比的V2O5后,催化剂的表面特性发生了很大的改变,包括晶格氧和吸附氧化学位的改变,金属离子价态的变化,这说明了两组分及载体之间的相互渗透和彼此之间的作用。(7)XRD结果表明复合载体以锐钛矿型TiO2为主体,Al2O3以单层分散的形式存在于其中。添加少量的V有助于活性组分Pd在载体上的高度分散,而量比较大时,则会在载体表面形成聚集生成晶体结构。添加适量的V有可能进入二氧化钛的晶格内引起晶格缺陷,进而影响催化活性。(8)氮吸附结果表明不同质量百分比的V2O5对单Pd催化剂的表面积和孔径分布均产生了影响,当添加适量(1～3wt%)时,能使催化剂的表面积和孔径分布处于适当状态,这有利于反应物种的吸附和生成物种的扩散,从而表现出最好的催化活性,添加过多时只能使其聚集在载体表面堵塞孔道,覆盖活性组分,使催化剂的催化活性降低。(9)NH3-TPD表明适量钒组分的加入能够改变催化剂的表面酸性,即适当增加催化剂的弱酸性位和减弱强酸性位,而添加较大量的V组分(1-5#,1-8#)又会导致出现较强酸性位,致使催化剂的催化活性又有所降低,说明只有弱酸性位对催化反应有利。(10)H2-TPR结果表明,在单钒催化剂中,将V2O5在复合载体上的负载,降低了其还原温度,说明五氧化二钒与载体产生了相互作用,载体的存在提高了其氧化还原性能,同时聚集态的五氧化二钒比单层分散的更难还原并且还原物种增多。在单Pd催化剂中添加五氧化二钒,抑制了氧化钯的还原,但是彼此之间的相互作用增加了PdO物种的数量,这有利于提高催化剂的活性。