钙钛矿微腔的激光特性研究

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卤化铅钙钛矿(lead halide perovskite),是一种具有优异的材料特性的新兴光伏材料,例如光学吸收系数高,载流子传输长度长,载流子寿命长和缺陷态密度低等。目前,基于卤化铅钙钛矿的太阳能电池的光电转换效率已高达22.7%,有望超过基于晶体硅的太阳能电池。除了优异的光伏特性,钙钛矿也是一类直接带隙半导体,具有成本低廉、可溶液制备、荧光量子效率高以及辐射波长可调谐等特点,为实现电激励的低成本半导体激光器带来了曙光。在短短的几年时间内,各式各样的钙钛矿激光器不断涌现,从谐振腔类型、泵浦光源的波长和脉冲宽度,到制备工艺都各不相同。然而,目前对钙钛矿微腔激光器的研究还仅停留在对谐振腔的类型、钙钛矿的种类和泵浦波长的研究上,对于激光本身的性能以及实际应用的研究仍处于起步阶段。针对上述情况,本论文从激光器的基本特性,如模式数量、品质因子(quality factor,Q值)、激光出射方向等,激光模式耦合以及实际应用的角度出发,进一步提高钙钛矿激光的性能并拓展其应用前景,为实现在常温下连续光泵浦甚至是电激励的钙钛矿激光提供一定的理论和技术支持。本论文提出了一种利用周围环境调控微腔模场的新机制,为微腔中的模场调控开辟了广阔的发展空间。基于基底模场的调控,在钙钛矿微米线中实现了单纵模高Q值的激光,并在硅光栅上实现了高密度、波长均一的钙钛矿纳米激光阵列;探究了基于模式耦合的钙钛矿光子分子激光;通过引入直波导,在钙钛矿微盘中实现了单向出射的激光。以上研究成果均为在常温下连续光泵浦和电激励的钙钛矿激光提供了一定的理论和技术支持。具体的研究内容如下:(1)探究了基底对谐振腔中的谐振模式的影响。通过在钙钛矿微米线的一端引入泄漏损耗,抑制了沿轴向振荡的法布里—珀罗(Fabry-Perot,FP)模式,从而在钙钛矿微米线中首次实现了基于横截面内的回音壁(whispering gallery,WG)模式的激光。通过降低散射损耗和辐射损耗,实现了高Q值的钙钛矿激光。通过改变泵浦位置和泵浦光斑大小,在同一根钙钛矿微米线中探究了横截面内的WG模式与轴向上的FP模式之间的模式竞争以及光开关现象。(2)探究了空间上周期分布的泄漏损耗对微腔中的谐振模式的影响。通过将钙钛矿微米线转移到高折射率的硅光栅基底上,实现了制备简单、集成密度高、波长均一的钙钛矿纳米激光器阵列。(3)探究了钙钛矿微米线之间的模式耦合。通过将一根钙钛矿微米线折断,并将折断的两部分钙钛矿相互靠近,在泵浦光作用下,实现了光子分子激光器。(4)探究了直波导对钙钛矿微盘中的出射方向的影响。通过改变合成条件,制备出直波导与微盘相连的钙钛矿样品,首次实现了单向出射的钙钛矿激光。本文的研究工作不仅为电激励的钙钛矿激光提供了一定的理论和技术支持,还为微腔中的模场调控开辟了新的发展空间。
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