固体氧化物燃料电池阳极材料锶、锰掺杂铬酸镧的制备和性能研究

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本文用溶胶-凝胶法合成固体氧化物燃料电池La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3-δ阳极材料,经过700℃5小时预烧,然后按质量比LSCM:Cu=90:10,80:20,70:30,60:40(分别记为LSCM-Cu10、LSCM-Cu20、LSCM-Cu30、LSCM-Cu40)进行机械混合制备复合阳极。从XRD图谱分析,没有杂相生成,表明LSCM与CuO具有很好的化学相容性,可以制备复合阳极。LSCM-Cu复合材料的热膨胀系数随Cu含量增加而有所降低。由于CuO还原成Cu后的电导率很高,因此在还原气氛下复合材料可以得到很高的电导率其中,800℃时,LSCM-Cu30还原气氛电导率173.8623 S.cm-1。从阳极样品还原后的Arrhenius曲线可以看出,LSCM-Cu10复合阳极材料表现为离子电导,当Cu含量超过20wt%时复合阳极材料电子电导占主导作用。本文中单电池的电解质均使用厚度为0.27mm的La0.80Sr0.20Ga0.83Mg0.17O3-δ(记为LSGM) ,阴极材料选用质量比BaCo0.7Fe0.22Nb0.08O3-δ:Ce0.8Sm0.2O1..9=70:30 (记为BCFN-SDC)的复合阴极材料。800℃时,LSCM-Cu30功率密度达到194.74 mW·cm-2。针对LSCM材料本身在还原气氛下电导率低的问题,本文采用溶胶-凝胶法合成A位缺位的(La0.75Sr0.25)1-xCr0.5Mn0.5O3-δ(x=0.01,0.03,0.05,0.07,0.09。分别记为LSCM1、LSCM3、LSCM5、LSCM7、LSCM9)粉料,当x=0.03时,还原后LSCM3获得了缺位系列中最高的电导率,并在电池测试中的得到了很好的功率密度。其中,LSCM3在850℃时,电导率10.5222 S.cm-1,功率密度246.35 mW·cm-2。当x<0.03电导率和功率密度随缺位量的增加而增加;当x>0.03时,电导率和功率密度随缺位量的增加而减小。由于A位的缺位使得氧空位数量增加,部分Cr3+、Mn3+转变成Cr4+、Mn4+产生小极化子导电。有这两方面的影响,致使缺位的LSCM材料电导率有所增加。x=0.09时,LSCM9的电化学性能与不缺位的LSCM材料接近,这是因为当缺位量较大时,晶体中缺陷间的相互作用增强,抑制了电导率的提高。本文研究结果表面,铬酸镧基材料适合作为固体氧化物燃料电池的阳极材料。
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