【摘 要】
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非均相Fenton反应逐渐成为处理染料废水最有效的方式之一。本文采用水热法制备了三种Mobil Five(MFI)结构沸石分子筛(纯硅分子筛(S-1),硅铝分子筛(ZSM-5)和钛硅分子筛(TS-1))及铁掺杂催化剂,筛选出最适用于非均相Fenton反应的催化剂载体,合成了用于处理碱性染料的高活性和高稳定性催化剂并进一步引入介孔结构提高催化剂的降解活性。(1)通过水热法制备了S-1、ZSM-5、T
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非均相Fenton反应逐渐成为处理染料废水最有效的方式之一。本文采用水热法制备了三种Mobil Five(MFI)结构沸石分子筛(纯硅分子筛(S-1),硅铝分子筛(ZSM-5)和钛硅分子筛(TS-1))及铁掺杂催化剂,筛选出最适用于非均相Fenton反应的催化剂载体,合成了用于处理碱性染料的高活性和高稳定性催化剂并进一步引入介孔结构提高催化剂的降解活性。(1)通过水热法制备了S-1、ZSM-5、TS-1、FeS-1、FeZSM-5和FeTS-1。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、比表面及孔径分析仪、X射线荧光光谱(XRF)、Zeta电位、EDS电子能谱以及mapping表征方法对合成材料的形貌和物化性质进行了研究,通过染料降解实验对所有样品的催化性能进行了评价。结果表明,FeZSM-5具有比FeS-1和FeTS-1更高的催化降解性能,ZSM-5作为载体比S-1和TS-1更适用于非均相Fenton反应。(2)采用水热法合成了不同Fe含量的骨架Fe掺杂ZSM-5(f-Fe-ZSM-5)催化剂。通过XRD、EDS、SEM、比表面及孔径分析仪、FT-IR、XRF和UV-Vis DRS等对材料结构性质及形貌进行了全面的表征。考察了Fe含量、H2O2浓度、反应温度、染料种类等参数对降解反应的影响。评价了反应的动力学以及催化剂的循环稳定性。通过猝灭实验确定了主要活性物种,据此提出了可能的降解机理。结果表明,f-Fe-ZSM-5对碱性染料的降解效率高于酸性染料,f-Fe(0.10)-ZSM-5催化剂连续使用7次后,仍具有良好的催化性能,说明该催化体系表现出良好的稳定性。(3)利用软模板法在FeZSM-5中引入介孔结构,制备了多级孔FeZSM-5(H-FeZSM-5)催化材料。采用XRD、SEM、TEM、EDS、FT-IR、UV-Vis DRS、比表面及孔径分析仪和XRF等表征方法对合成材料的形貌和物化性质进行了研究。最后,将H-FeZSM-5的催化性能与FeZSM-5的降解性能进行比较。结果表明,H-FeZSM-5的催化降解性能是FeZSM-5的2.3倍,介孔结构使得催化剂的降解性能得到提升。
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