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飞秒激光的诞生和发展,把人们带入了一个全新的飞秒世界。飞秒激光最直接的用途是时间分辨光谱。利用飞秒脉冲激光使人们看到了用传统方法无法观测到的大量物理、化学和生物领域的超快现象和超快过程,飞秒脉冲激光时间分辨光谱获得了越来越多的重视,正处于快速发展阶段。用荧光的上转换方法测量飞秒时间分辨光谱,可以通过选择不同的非线性光学晶体获得窄带荧光的高转换效率或者宽带荧光的较平坦的转换效率,同时,它还具有对样品的荧光寿命无要求、光谱数据容易校准等优点,使其成为飞秒时间分辨光谱测量技术中使用最广泛的一种方法。本文从光学非线性原理出发,对荧光的上转换飞秒时间分辨光谱进行了理论分析与模拟。主要研究内容及结果如下:
⑴介绍了最常用的飞秒时间分辨光谱的测量方法,并分析出各种测量方法的优缺点。
⑵从光学非线性原理出发,推导出非线性光学晶体在和频过程中的有效非线性系数的求解公式,并通过matlab编程求解出BBO晶体在倍频与和频过程中有效非线性系数的色散曲线,同时得出BBO晶体非线性光学系数矩阵元的色散改变对BBO晶体的有效非线性系数的影响。
⑶采用小信号近似理论求解和频过程中的上转换发光效率,在此基础上,通过对BBO晶体的理论模拟,分析求解出相位失配因子、晶体厚度以及门脉冲光强对上转换发光效率影响的关系曲线,由此得到在进行上转换发光试验中的最佳实验条件。并利用所得到的最佳条件求解得到宽带荧光的时间分辨光谱。根据理论计算并利用已知稳定的光谱确定不同频率的光的转换率,构造和频转换效率函数,然后再用该函数对测得的光谱进行数据处理,得到样品荧光的光谱。
⑷为实验提供了计算方法,指出了实际操作中需重点注意的问题,并且为进一步改进实验提供了思路和理论参考。