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化石能源的大量使用导致CO2排放量急剧增加,给全球带来一系列环境问题。火力发电厂作为CO2集中排放源之一,约占全球CO2排放的30%以上,因此减少火电厂CO2排放已经迫在眉睫。就目前已建和在建电厂而言,燃烧后捕集CO2是目前最直接和有效的方法。显然碳捕集材料的性能对燃烧后捕集CO2具有决定性的影响。液体吸收材料具有捕集效率高、易于连续性操作等优点,但存在易分解流失、再生能耗高等缺点;而固体吸附材料虽然具有低再生能耗、无设备腐蚀等优点,但同时存在选择性差、不易大规模应用等缺点。因此,对新型材料的CO2吸收性能进行研究对于碳捕集具有重大意义。
本文以胺改性多孔硅基微球为主体单元,2-[2-(二甲基氨基)乙氧基]乙醇(DMEE)为客体溶剂,制备了兼具固、液特性的多孔硅基微球无水液相吸收剂。研究了吸收剂的物理特性、CO2选择性以及在干燥和含湿下的CO2吸收性能。主要结论如下:
①成功制备了多孔硅基无水液相吸收剂,其密度和粘度都随着温度的升高而降低,随着主体单元浓度的增加而增加。吸收剂的主体单元浓度为20wt%时,吸收剂的粘度高达267.98mPa·s,导致吸收剂的传质阻力增加。
②CO2气泡动力学特性、操作参数和吸收剂本体特性是影响CO2吸收性能的重要因素。实验结果表明:气泡体积越小以及气泡运动速率越小,越有利于CO2吸收,但气泡体积变化的影响大于气泡运动速率变化的影响;CO2吸收容量随温度升高先升高后降低,在57℃时最大;当混合气体流量增大时,吸收速率和吸收容量随之增大;随主体单元浓度的增加,吸收容量呈现先增加后减小的趋势,在主体单元为12wt%时吸收容量最大;当多孔硅基微球胺基负载量增加时,吸收容量会先增加后减小,胺基负载量为50wt%时最佳,其中负载PEI600胺基时吸收性能最佳,经过5次再生循环实验后,吸收容量仍达到首次的95%,且再生温度仅为80℃,说明其具有良好的循环稳定性和低再生能耗。
③水蒸气对吸收剂的化学特性和吸收性能有较大影响。实验结果表明:水蒸气能明显增加吸收剂的CO2吸收容量,但对吸收速率提升效果不明显;混合气体含湿量为90%时,反应时间接近250min时吸收容量达0.974mmol/g,约为干燥混合气条件下的2倍,但此时吸收剂仍然未达到饱和状态;随操作温度升高,虽然CO2吸收容量随之增加,但穿透吸收量qb和预饱和吸收量qs却先升高后降低,在57℃时达到最佳;随主体单元浓度增加,CO2吸收容量和qb随之增大,但qs却先升高后降低,在主体单元浓度为12wt%时最大;吸收剂中直接加入水能明显提高吸收容量和吸收速率;在90℃下经过5次再生循环实验,吸收容量是初次吸收容量的1.19倍,在首次循环再生后,其前期吸收速率加快,但后续循环没有明显变化,这说明吸收剂在含湿下具有良好的循环稳定性。
本文以胺改性多孔硅基微球为主体单元,2-[2-(二甲基氨基)乙氧基]乙醇(DMEE)为客体溶剂,制备了兼具固、液特性的多孔硅基微球无水液相吸收剂。研究了吸收剂的物理特性、CO2选择性以及在干燥和含湿下的CO2吸收性能。主要结论如下:
①成功制备了多孔硅基无水液相吸收剂,其密度和粘度都随着温度的升高而降低,随着主体单元浓度的增加而增加。吸收剂的主体单元浓度为20wt%时,吸收剂的粘度高达267.98mPa·s,导致吸收剂的传质阻力增加。
②CO2气泡动力学特性、操作参数和吸收剂本体特性是影响CO2吸收性能的重要因素。实验结果表明:气泡体积越小以及气泡运动速率越小,越有利于CO2吸收,但气泡体积变化的影响大于气泡运动速率变化的影响;CO2吸收容量随温度升高先升高后降低,在57℃时最大;当混合气体流量增大时,吸收速率和吸收容量随之增大;随主体单元浓度的增加,吸收容量呈现先增加后减小的趋势,在主体单元为12wt%时吸收容量最大;当多孔硅基微球胺基负载量增加时,吸收容量会先增加后减小,胺基负载量为50wt%时最佳,其中负载PEI600胺基时吸收性能最佳,经过5次再生循环实验后,吸收容量仍达到首次的95%,且再生温度仅为80℃,说明其具有良好的循环稳定性和低再生能耗。
③水蒸气对吸收剂的化学特性和吸收性能有较大影响。实验结果表明:水蒸气能明显增加吸收剂的CO2吸收容量,但对吸收速率提升效果不明显;混合气体含湿量为90%时,反应时间接近250min时吸收容量达0.974mmol/g,约为干燥混合气条件下的2倍,但此时吸收剂仍然未达到饱和状态;随操作温度升高,虽然CO2吸收容量随之增加,但穿透吸收量qb和预饱和吸收量qs却先升高后降低,在57℃时达到最佳;随主体单元浓度增加,CO2吸收容量和qb随之增大,但qs却先升高后降低,在主体单元浓度为12wt%时最大;吸收剂中直接加入水能明显提高吸收容量和吸收速率;在90℃下经过5次再生循环实验,吸收容量是初次吸收容量的1.19倍,在首次循环再生后,其前期吸收速率加快,但后续循环没有明显变化,这说明吸收剂在含湿下具有良好的循环稳定性。