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柔性可穿戴技术的发展要求柔性储能器件具有可充电循环性,高能量密度等特性。可充电柔性锌-空气电池能够满足这些要求,有望成为下一代柔性储能器件。但依旧面临着众多的挑战,例如充放电循环性能差,使用寿命短,容量低等问题。因此,如何提升电池的充放电循环性能,延长使用寿命,提高容量等,成为可充电柔性锌-空气电池的关键。可充电柔性锌-空气电池是一个整体,需要进行系统地研究。为了从整体上提升电池性能,我们对电池中的催化剂、空气电极、凝胶电解质以及锌电极等关键组件进行了设计与优化。结合溶剂热法与快速热处理,制备了超薄Co3O4纳米片,增大了比表面积,调节了表面结构,从而加快催化过程电荷转移,提升催化性能。结合电沉积法与热处理,制备了超薄Co3O4/碳布一体化电极,优化催化剂与基体之间界面,减小界面电阻,增强界面结合力,提升催化性能与弯曲性能。在PVA-KOH碱性凝胶电解体系中引入了四乙基氢氧化铵(TEAOH),加强凝胶内部分子间的相互作用,提升保水能力,减少因脱水而产生的形变,维持电解质与电极之间的接触界面,延长电池使用寿命。利用泡沫铜模板,制备三维锌电极,增大与凝胶电解质间的接触界面,提升大电流密度下的充放电性能,增大面积比容量。主要工作包括:1.采用溶剂热法和快速热处理相结合,制备了超薄Co3O4纳米片。H2O2能将乙二醇部分氧化生成β-羟基乙酸,使其选择性吸附在前驱体表面,让前驱体平面生长,同时起到氧化剥离作用,对超薄前驱体的形成起到至关重要的作用。超薄Co3O4纳米片能够提升比表面积,增加与反应物之间的接触面积,同时表面具有特殊的原子排布和电子结构和有利催化反应的不饱和配位的Co,其ORR和OER性能相比商业Co3O4纳米颗粒分别提高了25%和50%。以超薄Co3O4纳米片作为双功能催化剂,所组装的纤维型可充电柔性锌-空气电池的体积容量和能量密度分别达到7.7 Ah L–1和7.3 Wh L–1,在1.6 mA cm–3电流密度下,可稳定循环8 h。纤维型可充电柔性锌-空气电池的放电电压几乎不受弯曲影响,在1.6mA cm–3下放电可保持在1.10 V左右,并且能够编织入衣物驱动电子器件。2.乙二醇(EG)的吸附作用能够抑制Co(OH)2在垂直方向上的生长,使其在碳布(CC)表面沿平面生长形成超薄结构,加以热处理转化成超薄介孔Co3O4/CC一体化空气电极。原位生长的超薄介孔Co3O4/CC一体化电极不仅能够增大催化剂与基体之间的接触界面,减小界面电阻,加快电荷转移,而且超薄结构有利于提升催化性能,其ORR和OER活性可达到14.34 mA g–1和298.3 mA g–1,分别约为商业Co3O4/CC的28倍和12倍。以超薄介孔Co3O4/CC作为空气电极,所组装的锌-空气电池在2 mA cm–2的电流密度下循环,放电平均电压≈1.03 V,充电平均电压≈1.95 V,充放电电压差≈0.92 V,能量利用效率≈52.8%,并可稳定循环工作10 h以上。在2,5,10 mA cm–2的放电电流密度下,面积比容量分别为5.42,5.00,4.95 Ah cm–2,能量密度分别为5.42,4.62,4.02 Wh cm–2。超薄介孔Co3O4/CC的催化剂与基体之间具有更强的结合力,拥有良好的机械稳定性能和弯曲稳定性能,经过300次反复弯曲后,放电平台和放电时长分别仅下降了0.01 V和0.04 h,并且在不同弯曲状态下,充放电循环性能几乎不受影响。3.将TEAOH引入PVA-KOH-H2O体系中,制备了PVA-TEAOH-KOH-H2O碱性凝胶电解质。TEAOH的引入增强了凝胶电解质中的氢键作用,提升了保水性能,并且能够抗电解质碳酸化。同时,PVA-TEAOH-KOH-H2O碱性凝胶电解质保持了PVA-KOH-H2O碱性凝胶电解质的初始离子电导率,减缓了离子电导率的下降。PVA-TEAOH-KOH-H2O碱性凝胶电解质具有良好的保水性能,因失水而产生的形变小,能保持与电极之间的接触面积,同时拥有良好的离子电导率。所组装的锌-空气电池在电流密度为2 mA cm–2时,循环寿命在66.6 h以上,高于PVA-KOH-H2O碱性凝胶电解质的37 h。4.通过电镀的方法在泡沫铜上沉积了金属锌,从而成功制备了三维锌电极。碱性电镀环境下,溶液的扩散性更好,锌更容易在泡沫铜骨架上沉积。所制备的三维锌电极具有更大的比表面积,增大了与碱性凝胶电解质之间的接触界面,从而提高放电电压,降低充电电压,增大面积比容量。在5 mA cm–2的放电电流密度下,初始放电电压可以达到1.11 V,同时放电的面积比容量可以达到10.55 mAh cm–2。并且拥有更好的充放电循环性能,在5 mA cm–2的电流密度下,可循环30h(90个循环)以上,平均放电电压从1.08 V下降至0.87 V,平均充电电压从2.08 V上升至2.19 V。