【摘 要】
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电子垃圾的不当拆解活动给拆解地带来了严重的持久性有机物和重金属的复合污染。铬和有机磷酸酯在电子垃圾拆解场地中被广泛检出。此外,研究表明铬、有机磷酸酯都具有“致癌、致畸、环境持久”等特性,很容易通过迁移和转化进入到附近的土壤和地表水中进而给周边居民健康带来风险。目前,关于电子垃圾拆解场区的研究主要集中在污染调查、暴露水平和风险评估等方面,而对污染场地的修复研究较少。一般的方法如离子交换、吸附、化学沉
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电子垃圾的不当拆解活动给拆解地带来了严重的持久性有机物和重金属的复合污染。铬和有机磷酸酯在电子垃圾拆解场地中被广泛检出。此外,研究表明铬、有机磷酸酯都具有“致癌、致畸、环境持久”等特性,很容易通过迁移和转化进入到附近的土壤和地表水中进而给周边居民健康带来风险。目前,关于电子垃圾拆解场区的研究主要集中在污染调查、暴露水平和风险评估等方面,而对污染场地的修复研究较少。一般的方法如离子交换、吸附、化学沉淀法多局限于单独去除这两类污染物。光催化技术可以通过吸收紫外光的能量将光能转化为化学能且具有氧化还原的能力,能氧化难降解的有机污染物同步还原重金属,以达到协同去除污染物的目的,具有效率高、耗能低、成本低等优点。在本研究中,我们选择了水溶性高、环境中检出浓度高且环境风险大的磷酸三（2-氯乙基）酯（TCEP）作为研究对象,采用UV/Fe（Ⅲ）光催化技术,通过降解动力学、单因素优化、中间产物分析鉴定、大肠杆菌毒性评估系统研究了该物质的降解过程。并在此基础上研究了UV/Fe（Ⅲ）光催化技术对TCEP和Cr（Ⅵ）复合污染的修复。主要的研究结果如下:UV/Fe（Ⅲ）光催化技术对TCEP的降解效果显著。当Fe（Ⅲ）投加浓度为100μmol/L,p H值为3,紫外光强度为2.2 m W cm-2,TCEP的浓度为100 mg/L条件下,反应120 min后TCEP的去除率接近99%。通过电子顺磁共振检测和叔丁醇淬灭实验验证了·OH是UV/Fe（Ⅲ）下TCEP降解的主要活性物种。在此条件下进行TOC测定,发现TOC去除率为70%,说明TCEP并没有完全矿化为CO2和H2O而且会有一些中间产物生成。我们用高分辨质谱检测TCEP降解过程中的产物,发现有三种物质生成,分别为C4H9Cl2O4P（产物A,m/z 222.9690）,C6H13Cl2O5P（产物B,m/z 266.9954）和C2H6Cl O4P（产物C,m/z 160.9762）。以大肠杆菌为指示菌,研究经不同光照时间处理的TCEP溶液对大肠杆菌生长的抑制率,发现光照30 min后的溶液对大肠杆菌的生长会有促进的效果,这表明UV/Fe（Ⅲ）光催化技术处理TCEP降低了它的环境风险。对于同时含有TCEP和Cr（Ⅵ）两种污染物,UV/Fe（Ⅲ）光催化技术可以降解TCEP同步去除Cr（Ⅵ）。TCEP的存在促进了Cr（Ⅵ）的还原,而Cr（Ⅵ）的浓度对TCEP的降解影响不大。了评估Fe（Ⅲ）/Fe（II）氧化还原循环再生性,在UV/Fe（Ⅲ）体系中,TCEP和Cr（Ⅵ）每90 min注入一次,结果表明UV/Fe（Ⅲ）有良好的再生性,可以在五个循环内实现TCEP和Cr（Ⅵ）的完全转化。研究了在Cr（Ⅵ）存在下几种典型的有机磷酸酯,氯代有机磷酸酯（TCPP和TDCPP）和非氯代有机磷酸酯（TBP和TBOEP）的氧化速率以及Cr（Ⅵ）的还原速率,结果表明UV/Fe（Ⅲ）能够处理其他OPEs与Cr（Ⅵ）的复合污染。因此,Fe（Ⅲ）作为均相光催化剂可以处理含OPEs和Cr（Ⅵ）的复合污染。
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