在电子电气领域,由于近年来半导体技术的飞速发展,随之而来的过热问题也对电子设备中使用的导热绝缘材料提出了更高的要求。硅橡胶因其良好的力学性能、优异的电绝缘性能、优良的耐高低温性能和化学惰性被广泛用作热界面材料和电子灌封材料。但是由于硅橡胶的热导率较低,通常需要在其中加入具有较高热导率的无机金属氧化物如三氧化二铝(Al2O3)、氮化铝(AIN)、氮化硼(BN)等来提高基体的导热性能。但是传统的无机填料一般要在较高的填充量下才能有效的提高基体的热导率,而高填料含量不仅会降低硅橡胶的力学性能,还会使得体系的黏度显著增加,不利于后续的加工成型。因此,如何发展高性能热界面材料已成为该领域的迫切需求。石墨烯自从2004年被发现以来,因其优异的本征热导率(~5000W/rm·K),在导热复合材料领域受到广泛关注。但石墨烯加入到复合材料中后,在增强聚合物基体热导率的同时,会大幅降低复合材料的体积电阻率,极大地制约了其在高性能热界面材料中的应用。如何充分发挥石墨烯高热导率的优势、构建兼具导热与绝缘特性的石墨烯/硅橡胶复合材料,作为该领域迫切需要解决的关键问题之一,对于发展高性能热界面材料、推动石墨烯在功能复合材料领域中的应用具有重要意义。为了制备出导热且绝缘的石墨烯/硅橡胶复合材料,本文通过溶胶-凝胶法和溶液结晶法分别制备了纳米二氧化硅修饰的石墨烯导热绝缘填料(SiO2@GNP)与高密度聚乙烯结晶修饰的石墨烯导热绝缘填料(HDPE@GNP)。然后将上述两种填料与聚二甲基硅氧烷(PDMS)通过溶液浇铸法共混后制得硅橡胶基导热绝缘复合材料,并表征了不同填料种类及填料含量对复合材料体积电阻率、热导率和硬度的影响。由于无机二氧化硅和有机硅橡胶化学结构上的相似性,在石墨烯表面引入纳米二氧化硅修饰层后,提高了孑石墨烯填料在硅橡胶基体中的分散性,减少了石墨烯填料的团聚。当SiO2#GNP/IPDMS复合材料中GNP的质量分数为2%时,复合材料的热导率达到了 0.51 W/lm ·K,相比纯PDMS基体提高了 162%。而复合材料的体积电阻率仍然维持在10lΩ12:数量级,同时SiO2@GNP的加入没有大幅提高复合材料的硬度。HDPE E结晶由寸于可以通过晶格振动的声子传热,具有比PDMS基体更高的热导率。使用HDPE结晶对不丨墨烯进行表面修饰之后,虽然阻断了电子导热机制,但是热流仍然可以在IHDPE中通过声子传导。当HDPE@GNP/PDMS复合材料中GNP的质量分数为2%时,复合材料的热导率达到了0.47 W/m · K,相对PDMS基体提高了 143%,而由于HDPE优异的电绝缘性能,复合材料的体积电阻率只比纯PDMS基体下降了一个数量级。复合材料优异的导热绝缘特性主要归因于石墨烯表面的有效绝缘包覆、石墨烯的本征高导热特性、以及其在基体中的均匀高效分散。该种导热绝缘的石墨烯/硅橡胶复合材料有望在未来应用于高性能热界面材料领域。