等离子体处理炭载贵金属催化剂及其应用

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kevinsnower
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化剂是现代化学工业的核心技术之一,而负载型贵金属催化剂则是现在催化剂研究领域的热门课题。为了能在载体上形成尽量小的纳米级单质金属颗粒,目前常用胶体法、微乳液法等技术,制备的催化剂活性非常突出,然而这几种技术通常都需要加入各种化学还原剂,高分子聚合物保护剂,并需要经过沉积、沉淀、多次洗涤,活化等复杂的步骤,不仅成本难以控制,工业化之后对环境也会造成很大的影响。本文就尝试着以等体积浸渍法加辉光放电等离子体处理的方式来制备载体上的纳米金属颗粒,考察的重点就是辉光放电等离子体处理技术是否能够在载体上还原制备出高催化活性的纳米金属颗粒。采用等离子体技术制备的多个载量的Au/C催化剂在葡萄糖氧化反应中都表现出高于氢气还原催化剂的反应活性,而且金负载量越低优势越明显;XPS和FT-IR测试发现,由于等离子体条件下,金颗粒会向载体的中孔和大孔表面富集,活性炭的亲水性也提高了,所以在反应中,O2和大分子的葡萄糖更容易到达金属活性位进行反应,整体表现出更高的反应活性。Pd/C催化剂在等离子体处理后,虽然还有氧化钯存在,但是大部分都被还原,在表面形成了分散均匀的纳米单质钯颗粒,XRD和TEM表明其平均粒径和粒径分布范围都要小于氢气还原的Pd/C催化剂;而且和Au/C催化剂一样,XPS测试表明,等离子体也引起了Pd在载体表面的富集。在随后的反应活性评价中,等离子体处理的催化剂表现出更高的反应活性。等离子体技术制备的双金属Pt-Ru/C催化剂,载体表面的Pt大部分也可以被等离子体还原,形成单质态金属颗粒,虽然少量Ru也可以被还原,与Pt形成双金属颗粒,但是大部分RuCl3是无法分解和被还原的,相对于氢气还原的Pt-Ru/C催化剂,等离子体处理得到的金属颗粒更小,平均粒径受Ru含量的影响也较小。由于Ru没有被有效还原,没有形成更完美的Pt-Ru合金颗粒,因此在电化学测试中,等离子体制备的催化剂活性不如氢气还原。总之,等离子体对于负载于炭载体上的Au、Pd、Pt而言,是一种非常实用的催化剂制备手段,可以将绝大部分的前驱体分解还原为纳米金属颗粒,成为高活性的催化剂。然而金属Ru却不能被等离子体有效还原。这是因为等离子体还原程度取决于金属离子获得电子的能力,这可以用金属离子的标准电极电位来衡量。Ru离子的标准电极电位要比其他三种金属离子低很多,获得电子能力差,因此被等离子体还原程度低。等离子体还原金属,以其操作简单,省时省力,低成本,低能耗,无污染的优点,为贵金属催化剂的制备提供了一个崭新的思路,相信将引起人们的重视。
其他文献
湖北武汉的蔚女士问::有的人有裸睡的习惯,而有的人则认为裸睡不文明。那么裸睡究竟是否可取呢?专家解答:裸睡的好处:①裸睡有种无拘无束的自由快感,有利于增强皮腺和汗隙的分泌、陵
在非洲,人们认为大象是一种神奇的动物,它能预知自己的死期,濒死前便自行前往“大象陵园”。那里很早就有这样的传说:大象族群非常团结,野生大象都有自己的家族墓地。如有半路死去
随着社会的发展,玻璃幕墙已经广泛应用于高层建筑中.由于其属于高科技产品,受到很多因素的影响,因此需要进一步加强对其的研究,用科学的幕墙质量控制体系来保证施工质量和效
目的 :设计移动式千级层流洁净野战手术单元,满足战时和应急医学救援时机动医疗救援队在野外帐篷、民房等现场对伤病员开展紧急手术时缺乏洁净手术空间的需求。方法:基于"正
在中国大力推进工资集体协商的进程中,作为推动方和协商主体的工会因没能较好代表工人利益进行协商以及协商中的形式化而饱受学界批评。回顾和总结已有的文献,本文尝试梳理分
沥青混凝土路面因其平整度好、行车平稳舒适、噪音低、易维护而在城市道路建设中得到广泛应用。但是,部分已建成的城市道路沥青路面,过早出现裂缝、水破坏、松散、泛油、推移
手性磷酸作为一类新型、高效、高对映选择性的布朗斯特酸类有机催化剂,在不对称催化合成中得到广泛的应用。本论文首先综述了不对称催化多组分反应研究进展,然后利用课题组自
刘春草,1927年生于广州,祖籍广东顺德。师承岭南画系宗师陈树人,与关山月、赵少昂、黎雄才、杨善深为"岭南画派"第二代传人,长期旅居国外弘扬中国传统书画艺术、继承发展"岭南画
面对新媒体迅速崛起,纸媒的发展陷入困境,而作为国际时政日报的《环球时报》却以240万份的单期发行量,高达84.76亿元的品牌价值实现了逆势生长。《环球时报》的逆势生长蕴含
早在远古时代,广阔的草原不仅阻止了大地的沙漠化,促进畜牧业的发展,而且提供了大量的根茎食物,是人类比较直接的衣食来源。有位生态学家说,地球上的草好比人身上的毛发,谁损害它必