本学位论文发展了超短激光脉冲控制双原子分子的理论模型,主要在量子态的相干控制和控制分子的定向两个方面进行了深入的研究。论文的理论方法是基于精确求解包含了振转自由度的薛定谔方程的含时量子波包方法。在量子态的调控方面,本论文提出了一个包含了Stark效应和邻近电子态影响的布居转移模型。利用Stark能级移动调节跃迁频率并选择合适的激光脉冲参数,初始电子态布居可以被绝热地转移到目标电子态。通过完整的含时量子波包计算结合三能级近似的定性分析,本论文也研究了采用受激拉曼绝热通道（STIRAP）方法实现对分子振转量子态的控制。研究发现利用超短皮秒激光脉冲可以刘分子体系实现振转量子态的绝热控制,初始转动温度对受激拉曼绝热通道过程有一定的影响。在控制分子的定向研究中,提出了两种实现场后分子定向的理论控制方案。首先以LiH分子为例研究了利用一束红外激光脉冲和一束时间延迟的太赫兹半周期脉冲实现场后分子定向的方案。在这个方案中,一束首先打开的红外激光脉冲被用来选择控制分子到一个高的振转态,紧随其后的太赫兹半周期脉冲通过非共振转动激发生分子定向。数值计算表明,这个方法即使在室温下也可以获得比较好的场后分子定向。另一个方案是利用载波包络相位稳定的太赫兹周期量级激光脉冲实现载波包络相位敏感的场后分子定向。数值计算表明,在当前分子束技术允许的条件下,这个方法可以实现有效的场后分子定向。产生的场后分子定向对周期量级脉冲的载波包络相位非常敏感,这可能为研究载波包络相位控制分子定向提供一个新的思路。值得一提的是,在这个方案中扮演重要角色的周期量级激光脉冲在目前实验上已经可以实现。本文以LiH和LiCl分子为例,利用精确求解含时薛定谔方程、刚体近似模型和冲量近似模型详细地研究了太赫兹周期量级激光脉冲产生场后分子定向的动力学机理。一个瞬间的“踢”模型可以用来很好地理解太赫兹周期量级激光脉冲产生场后分子定向的动力学。在场后分子定向的应用方面,本论文提出了一种利用场后分子定向探测太赫兹周期量级激光脉冲载波包络相位的方法。利用场后分子定向可以恢复的特性,因场后分子定向退相引起的载波包络相位漂移的影响可以很自然地被消除。