团簇作为量子尺寸效应的典型代表,展现出丰富而有趣的物理化学性质和巨大的应用潜力,以团簇为构建单元的团簇组装材料（CAM）在性质和功能上具有精确可控的特性。通过精选特定团簇构建单元,采用“自下而上”的方法组装得到期望功能的材料已成为纳米材料设计中一个非常有意义的研究领域。本文选择具有高度稳定性的过渡金属掺杂硅笼（TM@Si_n）团簇作为研究对象,采用第一性原理密度泛函理论（DFT）和分子动力学模拟（MD）系统研究了六棱柱结构TM@Si₁₂（TM=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni）团簇自组装的四种二维（2D）晶格材料的几何结构、稳定性、电子性质和磁性质。结果表明,这四种不同类型的TM@Si₁₂自组装2D晶格的稳定性都高于相应的单个团簇,其中六角蜂窝结构和多孔结构的稳定性高于其他两种晶格,并且分子动力学研究表明这两个六角晶格即使在室温下仍然可以保持其热力学稳定性。因此,文中进一步详细研究了所有3d-TM@Si₁₂团簇两个六角晶格的磁耦合性质。结果表明,几乎所有的六角2D晶格都表现出一定程度的磁有序特性。这一研究为有效设计2D磁有序电子材料提供了新的思路。最后,我们对两种稳定六角结构进行了应力调控以及Li原子吸附扩散研究,以寻求探索TM@Si₁₂二维自组装纳米材料更进一步的应用。