本文提出了利用冷等离子体的化学活性从热力学和动力学层面上提高氢的还原能力,为实现氧化物的低温氢还原开辟了一条新的途径.本研究采用直流脉冲电场产生非平衡态等离子体氢,选择了CuO为试样,对金属氧化物在等离子体中的还原行为及反应的热力学和动力学机理进行了系统的研究.本文的主要成果及结论为:通过等离子氢与分子氢在相同条件下还原CuO的对比实验可得,实验结果表明,在体系压力为450Pa、温度为200℃下,等离子态的氢可以还原CuO为金属Cu;而分子氢不能将CuO还原为金属CuO.通过不同温度条件下氢等离子体还原CuO的实验可以得出:在低温区(<150℃),CuO试样的表面很快被还原为金属Cu,但由于反应界面上产物H<,2>O的脱附成为反应的限制性环节,阻止了还原反应的进一步进行,在很长的反应时间下也没有观察到明显的还原金属层;在150~300℃的温度区间内比较有利于等离子体氢还原CuO,还原层厚度变化几乎与温度没有关系;当还原温度大于300℃时,由于生成的金属Cu很活泼,在较长的还原时间下,表面还原的Cu会被气体中的残余成分或产物H<,2>O所氧化.本文对分子氢和等离子体氢还原CuO的热力学进行了比较研究,计算了平衡态下利用分子氢和原子氢还原CuO的吉布斯自由能与T的关系.随着混合气体中原子氢含量的增加,还原反应的吉布斯自由能减小;随着反应体系温度的升高,分子氢的还原能力越来越大,而等离子体氢还原反应的吉布斯自由能逐渐增大,还原能力减小.随着还原时间的增加,饼状CuO试样的还原表层厚度随试样放置方式的不同呈现不同的变化规律.低温等离子体氢还原CuO过程可分为三个阶段:在实验开始阶段,厚度增加较慢,等离子氢通过阴极鞘层到达试样表面为限制性环节;随着反应时间的加长,试样厚度增加有明显的加速现象,这是因为随着反应的进行,试样表面的等离子体鞘层发生了变化,更多高能量的活泼氢粒子参加了还原反应引起的;第三阶段反应速度逐渐变慢,这一阶段速率限制性环节是氢粒子在反应产物层向反应界面的扩散.