【摘 要】
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膜分离是一种操作简单、节能、环保的分离技术,在气体分离领域呈现出巨大的工业应用潜力,如富氧、制氮、或去除CO2等。然而,如何开发出低成本、绿色化的高性能气体分离膜是实现分离膜材料工业化的关键。为此,本课题从分子结构改性出发,设计合成一种新型含氟二胺单体,并制备一系列均聚酰亚胺膜（ho-PIs）、共聚酰亚胺膜（co-PIs）及混合基质膜（MMMs）,探讨其在气体分离领域的应用。主要内容如下:1.通过
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膜分离是一种操作简单、节能、环保的分离技术,在气体分离领域呈现出巨大的工业应用潜力,如富氧、制氮、或去除CO2等。然而,如何开发出低成本、绿色化的高性能气体分离膜是实现分离膜材料工业化的关键。为此,本课题从分子结构改性出发,设计合成一种新型含氟二胺单体,并制备一系列均聚酰亚胺膜（ho-PIs）、共聚酰亚胺膜（co-PIs）及混合基质膜（MMMs）,探讨其在气体分离领域的应用。主要内容如下:1.通过合理的分子设计,以2,2-双-（4-羟苯基）六氟丙烷、N,N-二甲基硫代酰氯和4-氯硝基苯为原料分别经过加成-消去、热重排、水解、亲核取代、氧化和还原六步有机反应得到含六氟异丙基和砜基结构的新型二胺单体2,2-双[4-（4-胺基苯砜基）苯基]六氟丙烷（BASA）,然后将BASA与多种商品化二酐通过“一步法”高温缩聚得到一系列ho-PIs。对ho-PIs进行结构与性能表征,结果表明ho-PIs具有良好的热稳定性、溶解性能、光学性能、力学性能、气体分离性能和疏水性能等。利用Materials Studio（MS）软件模拟了ho-PIs的自由体积分数分布。气体渗透性测试表明,与商品化聚酰亚胺Matrimid、P84和Torlon相比,ho-PIs的气体分离性能明显改善。2.将二胺单体BASA和商品化二胺9,9-双（4-氨基苯基）芴（HFDA）、商品化二酐6FDA通过“一步法”共缩聚得到一系列不同比例的6FDA-BASA/HFDA（BASA:HFDA=1:1,1:2,1:3,2:1,3:1,molar ratios）的co-PIs。对co-PIs进行结构与性能表征,结果表明co-PIs具有优异的热稳定性、溶解性能、光学性能、气体分离性能和疏水性能等。利用Materials Studio（MS）软件模拟了co-PIs的自由体积分数分布。气体渗透性测试表明,气体渗透性系数相比商品化聚酰亚胺Matrimid、P84、Torlon以及6FDA-HFDA相比都大。其中,6FDA-BASA/HFDA（1:3）的O2渗透率和O2/N2选择性接近1991年Robeson上限。3.采用多乙烯多胺（PEPA）和苝-3,4,9,10-四羧酸二酐（PTCDA）通过酰胺化反应合成苝酰亚胺衍生物（APBI）,将其与石墨烯纳米片通过π-π堆叠作用,制备了功能化石墨烯复合填料（AGP）,然后将AGP添加到6FDA-BASA中,制备一系列不同含量AGP的含氟聚酰亚胺/功能化石墨烯混合基质膜（MMMs）,系统地研究MMMs的热稳定性、气体分离性能和疏水性能等。气体渗透性测试表明,每一气体渗透系数随着AGP含量的增加而增加,在添加量为3%时气体渗透性最大,该MMM的He渗透性和He/CO2选择性超过了1991年Robeson上限。
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