中国东部典型地区大气气溶胶粒子的光学特性:数值计算与探测研究

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大气气溶胶粒子由于在气候变化中作用的重要性和影响机制的复杂性,是目前科研领域的热点问题之一。研究中国东部典型地区大气气溶胶粒子的光学特性,对进一步认识气溶胶气候效应以及解决当下严重灰霾问题,具有重要的科学意义。本论文利用数值模拟和实验测量等方法,对中国东部典型地区大气边界层气溶胶粒子的光学特性进行了深入研究。主要包括:沿海地区团簇气溶胶粒子和两成分内混合城市气溶胶粒子光散射特性的数值研究;内混合多成分气溶胶粒子模型光散射的等效性;根据中国东部典型地区大气边界层气溶胶微物理和光学特性的实验测量结果,研究了相对湿度、风和降水等气象要素对气溶胶特性的影响,重点研究了中国东部地区的灰霾;基于气溶胶闭合实验,研究了气溶胶光学等效折射率的反演方法。  针对以海盐和灰尘为主要成分的团簇自然气溶胶的光学特性开展的研究表明:对于随机取向的团簇气溶胶粒子,成分仅对其消光效率因子在瑞利散射区以及吸收效率因子的影响较大;当尺度参数大于4.6时,形状对其光学特性有明显影响。尺度参数为13-24时,散射相函数有明显的后向增强,其中在尺度参数18附近最明显。  对硫酸盐包裹黑碳的内混合城市气溶胶粒子模型的研究结果表明,就单分散粒子而言,黑碳位置不同对内混合气溶胶光学特性的影响仅在尺度参数大于1时较大;对于吸收效率因子,存在黑碳透镜效应,且黑碳越小,黑碳离内混合体中心越近,或者内混合体尺度参数越大,透镜效应越明显。就多分散粒子而言,黑碳位置的变化对内混合气溶胶粒子光学特性的影响有限。有效介质理论对于单分散内混合气溶胶粒子仅在瑞利散射区具有较好的适用性,而能近似用来计算多分散内混合气溶胶各积分光学量,相对偏差在9%以内。  对于以等效折射率描述具有不同成分组成的单分散内混合气溶胶粒子光散射的适用性,用与散射角相关的散射相函数参与等效,一般难以找到合适的等效粒子,而用积分散射光学量来等效时,则比较容易找到等效的气溶胶粒子,且积分散射光学量选取越多,等效的稳定性越强,复折射率的等效效果越好。  对我国东部地区大气气溶胶粒子的光学特性测量结果表明:合肥地区黑碳气溶胶有明显的季节和日变化,年平均质量浓度为3.5±2.5μg/m3;黑碳质量浓度在夏季最低(2.3±1.9μg/m3),其次为春季(2.7±1.7μg/m3)和秋季(4.4±2.7μ g/m3),冬季最高(4.9±2.6μg/m3);黑碳浓度的日变化有两个峰值,分别发生在7:00-10:00和19:00-21:00,且发生时间在不同季节略有差异,这两峰值分别对应早晚的交通高峰期。  基于中国东部地区灰霾来源的分析表明,华北平原天津塘沽地区夏季灰霾主要来源于京津本地污染以及来自东北、山东、东部沿海和海洋地区的长距离输送污染;仅来自京津本地的污染相对较难形成灰霾,而长距离气团输送则有助于灰霾形成。合肥地区四季灰霾则主要来源于当地污染排放以及来自华北平原和长江三角洲地区的长距离输送污染;气溶胶吸收对合肥秋季灰霾的贡献更多。  基于气溶胶微物理和光学特性以及球形粒子假设来反演气溶胶光学等效折射率的结果表明:气溶胶复折射率虚部和测量的单次散射反照率之间存在显著负相关性,合肥夏季550nm波长气溶胶平均复折射率为1.50(±0.34)-i0.025(±0.015)。
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