原位形成堇青石结合碳化硅复相材料的制备与性能研究

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碳化硅具有高的热传导率、低的热膨胀系数等优异特性,因而碳化硅质耐火材料具有良好的抗热震性,作为陶瓷烧成窑的窑具逐渐得到开发和广泛应用。但是,由于其强的共价键和低的扩散性,纯SiC很难烧结,即使在添加剂作用下,SiC仍需高温高压条件下烧结,这给SiC陶瓷材料的制造带来了困难,因此必须采用一些特殊工艺手段或者依靠第二相物质促进其烧结。目前,堇青石结合碳化硅复相材料由于结合了堇青石和碳化硅的优点而受到业内广泛关注。针对堇青石与非氧化物碳化硅结合性不好而导致堇青石结合碳化硅复相材料强度较低、高温性能不好、热震稳定性差等缺点,本文以SiC为骨料、以滑石、苏州土、蓝晶石、石英粉等作为基质细粉,通过原位形成堇青石制备了堇青石结合碳化硅复相材料。研究了基质原料种类,碳化硅颗粒经过预氧化处理以及基质中Al2O3-SiO2陶瓷纤维的引入对制备堇青石结合碳化硅材料性能的影响。获得主要研究结果如下:(1)采用不同矿物原料为基质,制备了堇青石结合碳化硅复相材料。尽管基质中氧化镁或氧化铝及氧化硅来源不同,但在煅烧温度为1250℃时均开始形成堇青石相,煅烧温度为1350℃时,主晶相为碳化硅和堇青石相,并有少量方石英相,而基质中含有‘三石’矿物原料的复相材料中堇青石发育良好。采用滑石/粘土或镁砂/粘土作为基质原料制备的堇青石结合碳化硅复相材料过程中产生体积收缩,而采用滑石/蓝晶石、滑石/红柱石和滑石/硅线石分别作为基质制备的复相材料过程中则产生体积膨胀,其中以滑石/硅线石为基质原料的复相材料在制备过程中体积效应最小,其骨料与基质之间结合紧密。在煅烧温度为1350℃的温度下,以滑石/硅线石为基质原料制备的堇青石结合碳化硅复相材料的强度最高,常温抗折强度和高温抗折强度分别达16.77MPa和10.08MPa。(2)碳化硅颗粒经过预氧化处理后其表面产生SiO2的生成量与预处理的温度和保温时间有关,预处理温度越高,保温时间越长碳化硅氧化生成的SiO2的量就越多,且预氧化温度对氧化程度的影响比氧化时间对氧化程度的影响要大。碳化硅颗粒在预氧化处理过程中产生的SiO2液相,从而有利于降低堇青石结合碳化硅复相材料的气孔率,促进烧结。1400℃×4h的预处理条件对复相材料的烧结性能最为有利,其试样对应的抗折强度也为最高,达15.23MPa。同时,预氧化处理引入的SiO2使得试样中颗粒界面结合紧密,提高了材料的热震稳定性,随着预氧化处理温度的提高,堇青石结合碳化硅复相材料的热震稳定性越好。(3)将2%~10%的Al2O3-SiO2陶瓷纤维引入到堇青石基质粉末中制备了堇青石结合碳化硅复相材料。随着Al2O3-SiO2纤维含量的提高,在不同煅烧温度下制备的复相材料的显气孔率均有提高,体积密度均呈降低。Al2O3-SiO2纤维的加入可显著提高堇青石结合碳化硅复相材料的热震稳定性,且该复相材料力学性能呈先提高后下降的趋势,当Al2O3-SiO2陶瓷纤维含量为8%时,耐压强度与抗折强度达到最大值。1350℃时分别达80.74MPa和33.14MPa,比不引入陶瓷纤维的复相材料分别提高了97.33%和84.59%。
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