【摘 要】
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二十世纪末全球经济开始飞速发展,伴随经济发展而来的环境污染问题也愈发严重,其中环境水体中的有机物污染更是直接威胁到动植物体的健康。目前,研究人员开发了许多材料和处理方法被广泛应用于环境水处理中。本论文中,将不同性质的纳米材料制备为复合材料,并联用高级氧化技术和微生物处理技术对水体中的典型有机物进行降解去除,突破了单一纳米材料在水处理过程中的局限性。首先,将具有高孔隙率和比表面积的ZIF-8材料与具
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二十世纪末全球经济开始飞速发展,伴随经济发展而来的环境污染问题也愈发严重,其中环境水体中的有机物污染更是直接威胁到动植物体的健康。目前,研究人员开发了许多材料和处理方法被广泛应用于环境水处理中。本论文中,将不同性质的纳米材料制备为复合材料,并联用高级氧化技术和微生物处理技术对水体中的典型有机物进行降解去除,突破了单一纳米材料在水处理过程中的局限性。首先,将具有高孔隙率和比表面积的ZIF-8材料与具有催化还原性质的Fe/Ni NPs材料构筑为一种新型纳米材料ZIF-8@Fe/Ni,在处理以孔雀石绿为目标污染物时协同发挥两种纳米材料的性能优势。在120 min内对初始MG浓度为50 mg L-1,p H为6.98的孔雀石绿去除99%以上,在318 K温度下最大理论吸附量为151.520 mg g-1。为了了解基于吸附作用和催化还原作用下有机染料去除机理,对ZIF-8@Fe/Ni进行了表征测试。XRD结果表明:ZIF-8@Fe/Ni复合材料在2θ=44.8°附近有一个Fe~0、Ni~0的特征峰,证明成功引入Fe/Ni NPs并且对ZIF-8的晶体结构没有显著影响;FTIR结果表明,引入Fe/Ni NPs后ZIF-8@Fe/Ni的化学结构保持稳定并且对孔雀石绿的吸附过程有π-π键相互堆积作用;XPS结果表明,ZIF-8-Fe/Ni中的Fe/Ni NPs在去除孔雀石绿是发生了电子转移,具有催化还原作用;ZIF-8@Fe/Ni对孔雀石绿的整体吸附过程符合拟二级动力学,降解过程遵循拟一级还原动力学。GC-MS结果证实了孔雀石绿被降解的两种主要产物为（4-氨基苯基）（苯基）甲烷和4-氨基苯酚。同时,在进行5次循环后ZIF-8@Fe/Ni对孔雀石绿的去除率由99%下降至73%;ZIF-8@Fe/Ni用于印染废水处理时,对孔雀石绿的去除率为92%。总之,本研究表明ZIF-8@Fe/Ni对孔雀石绿的去除具有吸附性和催化还原性,是一种很有前途的废水处理材料。其次,利用ZIF-8@Fe/Ni纳米复合材料联合高级氧化技术,建立Box-Benhnken响应面优化模型来优化去除氧氟沙星的各项条件,如反应温度,p H,H2O2浓度和氧氟沙星初始浓度。经分析可得最优参数为:反应温度300.5 K,p H值为6.5,H2O2浓度9.1 mM,氧氟沙星初始浓度为26.1 mg L-1,在此最优条件下ZIF-8@Fe/Ni对氧氟沙星的去除率在200 min内可达到99%。SEM结果显示,ZIF-8@Fe/Ni纳米材料在进行反应后纳米颗粒的边缘形貌趋于光滑,三维形貌不明显;FTIR结果表明,ZIF-8@Fe/Ni对氧氟沙星的去除过程有π-π键相互堆积作用;XPS结果显示,ZIF-8@Fe/Ni纳米材料中的Fe/Ni NPs参与了氧化反应,表明ZIF-8@Fe/Ni去除氧氟沙星的过程是吸附作用和氧化作用相结合进行的。通过计算分析,ZIF-8@Fe/Ni对氧氟沙星的吸附过程符合拟二级动力学和Freundlich吸附模型。最后,将具有高孔隙率和比表面积的ZIF-8按一定比例合成在氧化石墨烯片层结构上,结合微生物处理技术将可以降解染料孔雀石绿的微生物伯克霍尔德菌（Burkholderia cepacia）负载在GO/ZIF-8杂化纳米材料上,成功制备一种新型生物纳米材料Burkholderia cepacia@GO/ZIF-8。通过XRD结构显示,ZIF-8晶体在杂化纳米复合材料中成功生长;FTIR分析结果显示,ZIF-8和GO上的主要吸收峰都包含在杂化纳米材料GO/ZIF-8的表面结构上;BET结果表明,杂化纳米材料GO/ZIF-8的比表面积远大于GO和ZIF-8的比表面积,生物纳米材料Burkholderia cepacia@GO/ZIF-8的比表面积降低可能是微生物负载在其表面;在反应时间为60 h,目标污染物孔雀石绿的初始投加浓度为50 mg L-1,材料投加量1.0 g L-1,反应温度为308 K的条件下,Burkholderia cepacia@GO/ZIF-8去除孔雀石绿的效率达到95%以上。通过动力学计算可知,Burkholderia cepacia@GO/ZIF-8对孔雀石绿的吸附过程符合拟二级吸附动力学,降解过程符合拟一级降解动力学。
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