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水泥基复合材料是世界范围内重要的建筑材料,具有强度高,成本低等优点。同时,它也是一种脆性材料,在荷载作用下,材料内部的裂纹逐步扩展,易导致材料脆性失效。在水泥基材料中配伍使用增强材料能有效对其增强增韧,而纳米技术又提供了更加微观的视角。碳纳米管(CNTs)是一种由石墨烯卷曲形成的纳米纤维材料,氧化石墨烯(GO)是一种片层状的石墨烯氧化衍生物,CNTs和GO都能单独作为增强材料来改性水泥基复合材料,起到改善水泥孔隙结构、增强力学性能、提高耐久性等作用。然而,CNTs自身分散性差,GO在水泥环境中也容易团聚沉淀,易造成其强化效果的损失。为充分发挥GO和CNTs的纳米改性潜力,本研究通过将GO和CNTs进行复合,组成GO/CNTs复掺物(GO/CNTs hybrid)并对水泥基材料进行增强。结果表明,GO/CNTs hybrid的分散性能以及对水泥材料的增强性能均优于GO和CNTs单体,表现出协同增强的能力。为揭示其的协同增强机理,本研究从分散入手,首先对GO/CNTs hybrid的协同分散行为及其机理进行探究;在此基础上,本文系统研究了GO/CNTs hybrid对硅酸盐水泥基复合材料的增强作用及机理。更进一步,本文将GO/CNTs hybrid应用到磷酸镁水泥中,探讨其对不同种类水泥的强化作用及机理。最后,将GO/CNTs hybrid与聚乙烯醇(PVA)纤维进行复合,研究其与不同尺度的增强材料配伍使用时对水泥基复合材料的协同增强作用,并揭示机理。本文取得的主要结果如下:(1)GO/CNTs hybrid的分散性及分散机理:本文多尺度表征了GO/CNTs hybrid的分子结构,证明GO和CNTs能通过π-π作用及共价键相互交联,组成纳米3D结构。随后对不同复掺比例及不同减水剂改性的GO/CNTs hybrid进行分散性评价。证明GO:CNTs复掺比例为3:2时,其分散性最好,这与纳米材料自身产生的静电斥力及空间位阻效应有关,另外,聚羧酸减水剂能通过额外的静电斥力和空间位阻效应促进GO/CNTs hybrid在水中分散。(2)GO/CNTs hybrid对硅酸盐水泥的增强作用及机理:当GO:CNTs复掺比为3:2时,GO/CNTs hybrid对硅酸盐水泥力学性能的增强效果最佳,抗压强度提高45.20%,高于同掺量GO和CNTs单体的28.00%和32.58%的增幅。聚羧酸减水剂能对纳米材料和水泥进行双重分散,进一步提升水泥性能。GO/CNTs hybrid增强硅酸盐水泥的机理可总结为以下几点:1)协同分散;2)GO和CNTs交联形成3D结构,具有更高的增强效率;3)成核效应和内养护效应促进水泥水化;4)GO/CNTs hybrid能与水化产物键合,提高荷载传递效率。(3)GO/CNTs hybrid对磷酸镁水泥的增强作用及机理:GO/CNTs hybrid在磷酸镁水泥中同样能起协同增强作用,通过对磷酸镁水泥进行多尺度表征,证实GO/CNTs hybrid促进了磷酸镁水泥水化和六水磷酸镁钾的生成,改善了微观结构和孔隙特征,但没有发现GO/CNTs hybrid与磷酸镁水泥键合并桥接裂纹的证据。另外,聚羧酸减水剂与GO/CNTs hybrid增强磷酸镁水泥具备良好的兼容性,能改善水泥流动性并进一步提升强度。(4)GO/CNTs hybrid与PVA纤维协同增强水泥材料的效果及机理:将纳米尺度上的GO/CNTs hybrid与宏观尺度上的PVA纤维复合制备增强水泥基复合材料。实验发现,GO/CNTs hybrid能通过共价连接方式附着到PVA纤维上对其进行改性,适度削弱其与水泥的锚固强度并增加摩擦,增强了PVA纤维对受拉应力及水泥开裂的抵抗能力。同时,大量游离的GO/CNTs hybrid能在水泥基材中起到促进水化、改善孔隙结构、填充孔隙、桥接微小裂纹等作用,进而达到增强水泥的效果。证明了GO/CNTs hybrid具有与PVA纤维协同增强水泥材料的潜力。