【摘 要】
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气候变化而引起的环境与能源问题是当前人类面临的重大问题。为了缓解这一现状,温室气体捕获和清洁能源的使用被认为是有效的解决方案。以甲烷为主要成份的天然气是一种重要
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气候变化而引起的环境与能源问题是当前人类面临的重大问题。为了缓解这一现状,温室气体捕获和清洁能源的使用被认为是有效的解决方案。以甲烷为主要成份的天然气是一种重要的清洁能源气体,未来有望取代传统的化石能源。但是天然气的高效存储是阻碍其广泛使用的关键问题,MOFs作为新兴的多孔固体材料在吸附天然气方面显示出潜在的应用前景。本论文设计合成了一系列基于六核锆簇和铟链结构单元的酰胺化MOFs,并对它们的相应性能进行了研究。(1)设计合成了系列fcu型六核锆簇的草酰胺功能化MOFs(1,1-(OH)2,1-(C1)2,1-(CH3)2),并对其进行了单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、热重分析表征以及二氧化碳选择性吸附和甲烷储存性能测试。MOFs(1,1-(OH)2,1-(C1)2,1-(CH3)2)均为同网络化合物,三维结构中有八面体和四面体两种笼状结构。性能方面,MOFs(1,1-(OH)2,1-(CI)2,1-(CH3)2)展示出微孔吸附等温线特征,具有一定的碳捕获与天然气储存性能。有趣的是,在室温和高压的条件下,化合物有较高的甲烷体积存储容量和工作能力。(2)设计合成了系列sra型基于铟链的草酰胺功能化MOFs(2-(OH)2,2-(CI)2,2-(CH3)2),并对其进行了单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、热重分析表征以及甲烷吸附性能测试。MOFs(2-(OH)2,2-(CI)2,2-(CH3)2)中分别含有“之”字形梯状次级结构单元,可形成1D菱形孔道的结构。性能方面,MOFs(2-(OH)2,2-(CI)2,2-(CH3)2)展示出微孔“窄孔相”吸附等温线特征,具有一定的天然气储存性能。
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