【摘 要】
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水环境中的甲基砷污染已被广泛报道,严重影响到人类的健康。二甲基砷(DMA)是一种常见的甲基砷。二甲基砷很难通过传统的氧化或絮凝去除,而且吸附材料对甲基砷的去除效率远低于
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水环境中的甲基砷污染已被广泛报道,严重影响到人类的健康。二甲基砷(DMA)是一种常见的甲基砷。二甲基砷很难通过传统的氧化或絮凝去除,而且吸附材料对甲基砷的去除效率远低于无机砷。随着高级氧化技术的不断发展,电芬顿法凭借其可以在线产生H2O2,且对H2O2的利用率较高的优势而备受关注。本研究通过改进电芬顿反应中Fe2+的投加方式,构建了双阴极感应电芬顿反应体系,重点探讨了该体系对DMA的去除效果与机理。本研究在初步阶段进行了单活性炭纤维阴极和双活性炭纤维阴极电化学产生过氧化氢的对比研究。当pH在23之间时,相同条件下双阴极产Η2Ο2的量基本是单阴极的一倍;对不同电流密度条件下单、双阴极电化学产Η2Ο2的过程进行对比,结果表明,相同电流密度下双阴极电化学反应产Η2Ο2较单阴极更加高效。实验进一步构建了以铁棒为感应阳极、RuO2/Ti网为阳极、两个活性炭纤维为双阴极的感应电芬顿体系。以二甲基砷DMA作为特征污染物,探讨了感应电芬顿反应降解DMA过程中初始pH、电流密度、反应物初始浓度等因素对去除效果的影响,结果表明,在初始pH值为3,电流密度为2 mA/cm2,二甲基砷初始浓度为5 mg/L的最佳条件下,经感应电芬顿反应240 min后,二甲基砷去除率高达94.4%。对铁的羟基络合物絮体进行表征,表征方法包括了XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、HPLC-ICP-MS等,结果表明絮体中含有DMA、MMA、As(III)和As(V)几种形态的砷,絮体通过吸附去除了反应溶液中的DMA及其降解产物。在本研究双阴极感应电芬顿反应体系中,感应铁电极不断释放的Fe2+与阴极生成的H2O2发生电芬顿反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷、As(III)和As(V),同时铁离子水解生成的铁的羟基络合物将二甲基砷、一甲基砷、As(III)和As(V)吸附聚集在絮体表面,从而达到二甲基砷的高效去除。在以上研究的基础上,进一步构建了双阴极感应电芬顿去除DMA的连续流工艺。结果表明,在连续流工艺中水力停留时间为4 h时,出水中DMA去除效果较理想。考察了腐殖酸对此工艺的影响,研究发现,DMA的去除率随着腐殖酸浓度的提高而降低。本研究表明,双阴极感应电芬顿去除DMA能达到令人满意的效果,为饮用水中DMA的去除提出了一种有效的处理方法。本研究为污水工程中甲基砷的去除提供了理论基础和技术支撑,具有实际应用价值。
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