【摘 要】
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钙钛矿纳米晶是一种新型光电半导体材料,具备半峰宽窄、发射波长随尺寸可调、载流子迁移率高等特点,在光电领域拥有广阔的应用前景。然而,钙钛矿材料的形成能较低,其成核和生长速率极快,尺寸可调性不佳,此外晶体生长过程中的光谱数据难以获得,所以相关的生长动力学研究较少。针对这一问题,本文设计采用油-水界面反应方法,将甲胺铅溴(MAPbBr3)钙钛矿纳米晶的生长速率延长至数十分钟,实现了纳米晶的可控生长,并利
【基金项目】
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国家自然科学基金(51902082); 河北省自然科学基金(B2020202049、E2020202083);
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钙钛矿纳米晶是一种新型光电半导体材料,具备半峰宽窄、发射波长随尺寸可调、载流子迁移率高等特点,在光电领域拥有广阔的应用前景。然而,钙钛矿材料的形成能较低,其成核和生长速率极快,尺寸可调性不佳,此外晶体生长过程中的光谱数据难以获得,所以相关的生长动力学研究较少。针对这一问题,本文设计采用油-水界面反应方法,将甲胺铅溴(MAPbBr3)钙钛矿纳米晶的生长速率延长至数十分钟,实现了纳米晶的可控生长,并利用紫外-吸收光谱仪和荧光光谱仪研究其生长动力学。进一步以研究结果为指导,设计并实现了甲脒铅溴(FAPbBr3)钙钛矿纳米晶的可控生长与生长动力学研究。另外,通过在纳米晶表面包裹Si O2,有效提升了纳米晶的稳定性,并用于LED封装应用。主要研究内容如下:1.MAPbBr3钙钛矿纳米晶的生长动力学与生长机制研究。针对MAPbBr3钙钛矿纳米晶成核与生长速率过快的问题,设计采用油-水界面方法实现了钙钛矿纳米晶的可控生长。研究发现控制两相界面间前体扩散和减缓界面反应是控制晶体生长的两个关键步骤。进一步研究发现有机溶剂的极性和粘度、MA离子的浓度等因素会影响MA离子从水相到油相的扩散速率;而铅前体的化学结合能、配体结构和浓度会影响反应中间体的形成速率。实验结果阐明了有效减缓纳米晶生长速率的若干关键条件:极性小、粘度低的有机溶剂,低浓度的前体,有机链长的铅盐前体,结合位点多的配体和相对低的温度。2.MAPbBr3钙钛矿纳米晶的生长动力学应用与稳定性研究。以MAPbBr3纳米晶生长动力学的研究结果为指导,我们选择了以苯乙烯为溶剂、PbBr2为铅盐前体、油胺为配体的反应体系,用于研究FAPbBr3纳米晶的可控生长与生长动力学。通过反应条件优化,成功将FAPbBr3纳米晶的生长时间延长至20 min,光谱调控范围扩展到486~536 nm。另外,针对合成的MAPbBr3纳米晶存在稳定性差的问题,我们采用在纳米晶体表面包裹Si O2的方法来提升材料的稳定性,并研究四甲氧基硅烷和四乙氧基硅烷分别作为包裹物前体对MAPbBr3纳米晶光学性能和稳定性的影响。通过优化包裹物前体的种类和浓度,成功制备出蓝绿光和绿光的MAPbBr3纳米晶/Si O2复合材料,并将其应用于LED封装研究。
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