准直和取向的分子束是研究和操控化学反应，探究复杂分子的几何结构和动力学过程的理想样品。分子的准直和取向使分子坐标系和实验室坐标系直接联系起来，进而可以实现利用“分子电影”（molecular movie）来研究分子内部超快动力学过程。本文从理论上系统地研究了一系列分子在飞秒激光作用下的准直和取向效应，主要工作包括以下几个方面：（1）系统地给出了描述分子在激光场中非绝热准直和取向过程的含时Schr dinger方程及其数值求解方法。在理论基础上编制了算法程序，模拟了一系列典型的分子体系，包括线形分子、对称陀螺分子和不对称陀螺分子，并分别计算获得了这些分子经转动态选择后布居在单一转动态和在一定温度下Boltzmann分布情况的准直程度和取向程度。（2）提出了一种新的自由场取向方案，即用转动态选择的分子来代替分子束冷却的分子，与飞秒激光发生非绝热相互作用后取向。以双原子分子NO、三原子分子OCS和对称陀螺分子CH3I三种样品为例我们进行了相关的计算，结果表明，在飞秒激光作用下冷却的分子不能被取向只能被准直；布居在单一转动态|JKM〉、KM0上的分子可以被取向；而布居在转动态|JKM〉、KM=0上的分子不能被取向只能被准直。（3）相对于冷却分子情况，经过转动态选择的分子与激光场非绝热相互作用可以获得较大的准直程度和较长的准直时间。分析表明，这一差别的产生主要原因如下：由于激光准直是通过激光与分子相互作用产生相干的转动波包来实现的，冷却分子布居在一些不相干的转动态上，这种不相干性降低了准直程度和准直持续时间，而经过转动态选择的分子初态单一，不存在这种不相干性，因此可以得到更高的准直程度和更长的准直持续时间。（4）研究了激光脉冲形状对分子取向程度的影响。利用相位整形方法，我们对高斯形的激光脉冲进行整形，并通过自适应控制方法——遗传算法对相位进行控制。优化结果表明，通过对傅立叶变换极限的飞秒激光脉冲整形能有效地提高取向程度，并且整形后激光的峰值强度明显低于整形前飞秒激光的峰值强度，峰值强度的降低能降低电离几率，保证获得中性的分子。（5）讨论了非对称陀螺分子的准直和取向。以H2CO分子为例，我们计算了非对称陀螺分子在飞秒激光脉冲作用下的准直程度和取向程度曲线。基于非对称陀螺分子结构的不对称性和转动能级结构的不规律，其准直程度和取向程度较低，并且准直程度和取向程度曲线都不具有周期性。