随着工农业生产的发展,含氨废水的排放量急剧增加,对人、畜及生态平衡造成严重危害,因此有效去除氨氮废水成为现代环保的一项重大课题。目前,处理高浓度含氨废水普遍采用的技术是物化—生物法,该方法不仅占地面积大,工艺流程长,运行费用高,而且对氨氮的去除效果不佳。近年新开发的催化湿式氧化技术采用贵金属催化剂催化氧化氨氮废水表现出优良的处理效果,但贵金属催化剂的成本成为限制其工业化应用的瓶颈。因此,研制高效、稳定、廉价的催化剂,成为该技术的关键。本文基于氨氮催化氧化的机理,试图寻找廉价,高效的催化剂并针对该催化剂进行了催化湿式氧化处理氨氮废水工艺条件的优化,并进一步对其进行实际工业废水的处理。围绕以上设想,本文开展的工作如下:1.适用于 CWAO 处理氨氮废水催化剂的制备与表征(1)制备了 Cu-Mn-Ce 复合催化剂。根据氧化催化原理选择了 CuO 作为催化剂的主活性组分,通过与 Mn、Co、Zn、Ni 氧化物进行复合制备出复合催化剂,研究表明,Cu-Mn 复合催化剂催化活性最好,氨氮去除率由单组份氧化铜的45.2%提高到 59.1%;CeO2 电子助剂的加入,复合催化剂的氨氮去除率由 59.1%提高到 91.0%,而且有效地抑制了铜的溶出,有利于维持高价 MnO2存在。(2)考察载体对催化效果的影响。实验中选择了不同载体制备负载复合催化剂,结果表明孔径大小分布在 6-10nmγ型活性氧化铝载体制备的催化剂对氨氮废水去除效果优良。(3)优化了复合催化剂中活性组分的配比并在此基础上考察了催化剂的制备工艺(焙烧温度,保温时间)对催化效果的影响。得出了较优配方与适宜的制备工艺条件。2.在确定了高效复合催化剂的基础上考察了工艺条件对氨氮去除率的影响。(1)系统地考察了反应温度、氧气分压、pH 值对氨氮去除率的影响。得到在温度 255℃、氧气分压为 4.2Mpa,pH=10.8 下,初始浓度为 1023mg·L-1氨水,反应 150min,去除率达到 98.5%以上。(2)在优化工艺条件的同时考察了催化剂的稳定性并求取了氨氮降解的动 I<WP=4>摘 要力学方程。结果表明在反应连续运行 1000min 后,氨氮(C0=980 mg·L-1)的去除率仍达到 90%以上,具有较高活性与稳定性。求取的动力学方程表明氨氮降解反应为一级反应。3.对实际工业含氨废水的实验考察以实验室的优化工艺条件为基础,对实际焦化废水进行 pH 值的调控,表明:T=255℃、PO2=4.2Mpa、pH=12 条件下,氨氮初始浓度为 3114mg·L-1、COD 为7640 mg·L-1 的焦化废水,去除率分别达到 98.3%和 97.5%。说明制备的催化剂具有广泛的催化氧化效果。