【摘 要】
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光电催化技术是直接利用太阳能生成清洁能源和绿色化工产品的重要技术之一。铟基硫化物半导体凭借其优异的光吸收、电化学以及催化性能,成为光电催化领域的热点研究材料。本论文以n型铟基硫化物为研究对象,基于硫化物本身成分和形态的可调性、多样性和通用性,通过调控铟基硫化物异质光阳极的物相组成和形貌结构,提高其光生电荷传输效率、优化表面催化反应活性和稳定性,取得了以下研究成果:基于层状材料有机-无机杂化的合成策
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光电催化技术是直接利用太阳能生成清洁能源和绿色化工产品的重要技术之一。铟基硫化物半导体凭借其优异的光吸收、电化学以及催化性能,成为光电催化领域的热点研究材料。本论文以n型铟基硫化物为研究对象,基于硫化物本身成分和形态的可调性、多样性和通用性,通过调控铟基硫化物异质光阳极的物相组成和形貌结构,提高其光生电荷传输效率、优化表面催化反应活性和稳定性,取得了以下研究成果:基于层状材料有机-无机杂化的合成策略,制备了超薄二维In2S3纳米片。通过氧气等离子体诱导处理,构建了二维多孔的In2O3-x/In2S3同源异质结构体,在1.23 V vs.RHE（相对于可逆氢电极）电压下的光电流密度达到1.28 mA/cm2,分别是In2S3纳米片和In2S3块体光阳极的21倍和79倍。结合理论计算和动力学分析可知,In2O3-x/In2S3的异质结构提升了其光生电荷的分离效率,促进光生电荷的传输,且超薄二维多孔结构本身的高比表面积使In2O3-x/In2S3的光吸收能力和催化活性得到了增强,从而大幅度提高其光电催化性能。基于水热法,在氟掺杂的氧化锡（FTO）导电基底上原位生成了In2S3同源异质结构,并在多种优化方式的协同作用下,构筑了三维多孔In2O3/In2S3异质结构光阳极,在1.23 V vs.RHE电压下的光电流密度达到8.2mA/cm2,且保持极好的光电稳定性。通过对比不同形貌和物相组成的In2S3基光阳极,证明了厚度和结构匹配的纳米异质阵列结构能够有效提升光生电荷的分离和传输能力,确保了In2O3/In2S3基光阳极优异的光电转化效率。为了拓展光电应用范围,采用多孔In2O3/In2S3异质光阳极和金属Bi电阴极耦合的方式,构建了两电极光电驱动电催化CO2还原反应体系,在-0.6到-1.6 Vvs.CE（相对于对电极）的电压范围内,保持了≥90%的CO2转化为HCOOH的法拉第效率。基于铟基硫化物固溶体水热合成和固相纯化的策略,在FTO上原位合成了CdS/CdIn2S4异质结构光阳极,实现了 58%的光生电荷分离效率,在1.23 V vs.RHE电压下得到了 5.91 mA/cm2的光电流密度,并表现出优异的光电稳定性。结合理论计算和动力学分析可知,CdS/CdIn2S4的异质结构有利于光生电荷的分离,增加了光生电荷的寿命,保证了高效的光电催化效果。结合能带位置和晶体结构分析可知,Cd2+引入In2S3中能够形成稳定的多元硫化物光阳极,并能实现对其导带和价带位置的调控,从而优化光阳极的氧化能力。基于此,将其应用于光电催化苯甲醇的选择性氧化,获得了超过95%的苯甲醇选择性氧化为苯甲醛的法拉第效率。
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