【摘 要】
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固态电池(SSBs)由于具有高安全性能、高能量密度以及长循环寿命的特点而被视作最有前景的储能技术之一。通过将锂离子电池中的易燃液体电解质替换为固体电解质就可以实现上述潜能。所以，开发出具有足够高离子电导率和优异结构稳定性的固体电解质则被寄予厚望。基于此，NASICON型Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)电解质由于其具有优异的离子传导性和在空气中的良好化学稳定性，被广泛研究。然而，由于电解质与电极之间接触不良而产生较大的界面阻抗，以及Ge4+与Li金属负极接触时Ge4+被还原而形成的中间相，
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固态电池(SSBs)由于具有高安全性能、高能量密度以及长循环寿命的特点而被视作最有前景的储能技术之一。通过将锂离子电池中的易燃液体电解质替换为固体电解质就可以实现上述潜能。所以，开发出具有足够高离子电导率和优异结构稳定性的固体电解质则被寄予厚望。基于此，NASICON型Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)电解质由于其具有优异的离子传导性和在空气中的良好化学稳定性，被广泛研究。然而，由于电解质与电极之间接触不良而产生较大的界面阻抗，以及Ge4+与Li金属负极接触时Ge4+被还原而形成的中间相，严重阻碍了LAGP在SSBs中的应用。本论文采用一种有效的界面柔性化处理手段，实现了固态电池的高稳定和长循环性能，主要进展如下:
分别采用固相烧结法和水溶液法制备了Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)电解质材料。相比固相烧结法而言，水溶液法制备的LAGP粒径更均匀，颗粒集中分布在0.3～0.6μm以内，且没有杂相，室温下锂离子电导率达到1.1×10-4S cm-1，可以满足固态电池的基本需求。进一步，制备了LAGP电解质陶瓷片，电化学表征表明锂离子在LAGP中的迁移活化能能约为0.31eV,可以满足锂离子快速扩散的基本要求。将制备好的分级多孔PVDF-HFP凝胶聚合物电解质膜置于固态电解质和电极之间，组装出的LiFePO4/GPE/LAGP/GPE/Li复合固态电池具有优异的倍率性能和容量保持率。在室温，倍率为0.5C时循环300圈以后，质量比容量的损耗可以忽略不计，电池仍旧能保持可逆容量约为145.6mA h g-1。优异的电池性能归因于界面柔性化的处理。柔性的GPE在不损失离子快速输运的前提下，有效地抑制了界面的副反应过程，使得界面稳定性显著提高。这种新颖的界面缓冲层设计对高能量密度的锂金属固态电池显示出巨大的应用前景，并且可以很容易地扩展到其他电池系统。
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