规则形貌的多孔BiVO4与复合BiVO4/Bi2WO6的可控合成及其可见光催化性能研究

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铋系新型光催化材料近年来得到了广泛的关注,其中BiVO4、Bi2WO6因其独特的晶体结构、较窄的能带宽度和优越的可见光催化性能在光催化领域尤为活跃。BiVO4具有三种晶型,即单斜白钨矿晶系、四方锆石晶系和四方白钨矿晶系,其中单斜白钨矿晶系的BiVO4的带隙能最窄(2.4eV),从而在可见光照射下表现出更为突出的光催化特性。本论文采用水热法和醇-水热法合成了具有规则形貌的和/或多孔结构的BiVO4与复合BiVO4/Bi2WO6光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、氮气吸附-脱附(BET)、X射线能谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术手段表征了所制备光催化材料的物理性质。并以罗丹明B的降解为模型反应,考察了BiVO4与BiVO4/Bi2WO6样品在可见光照射下的光催化活性。研究内容主要包括:(1)以Bi(NO3)3·5H2O和NH4VO3为原料,TTAB为模板,HNO3或NaOH为pH调节剂,采用水热合成法通过调节水热反应温度、反应时间、表面活性剂TTAB用量及反应前驱液pH,成功制备了具有十面体和多孔微米球形貌的BiVO4样品。表面活性剂的用量和反应前驱液的pH值对合成的BiVO4样品的晶相结构、粒子形貌以及孔结构存在重要的影响。研究发现,以TTAB为模板制备BiVO4的最佳水热反应温度为180℃,最佳水热反应时间为180min,生成的样品主要为形貌均一的单斜晶系BiVO4。在上述反应条件下,当TTAB用量为0.5g、1g和1.5g时,主要生成不规则颗粒状、多面体和十面体的单斜白钨矿晶系BiVO4,其比表面积、光学吸收特性及可见光催化性能均优于无添加表面活性剂的样品BVO-T0,对RhB染料的可见光催化降解率(催化剂投加量50mg)都可达26%,有较大程度的改善。此外,当反应前驱液pH为1.5~3时,主要生成多面体结构的单斜白钨矿晶系BiVO4,比表面积较小;而当pH为5~9时,生成的微米级球状m-BiVO4和t-BiVO4混晶,具有更大的比表面积。微球的内部形貌和致密度也与反应前驱液的pH值密切相关。样品BVO-T1-5和BVO-T1-7因其良好的多孔结构、较大的比表面积和独特的微球内部形貌而表现出卓越的可见光催化性能,对RhB染料的可见光催化降解率(催化剂投加量50mg)可高达90.4%。(2)以Bi(NO3)3·5H2O和NH4VO3为原料,乙醇和异丙醇的混合液为溶剂,EDTA和SDBS为双模板,HNO3或NaOH为pH调节剂,采用醇-水热法通过调节水热反应温度、反应时间、表面活性剂EDTA与SDBS比例及反应前驱液pH,成功制备了具有中空微米球形貌的BiVO4样品。研究结果表明,以EDTA和SDBS为双模板制备BiVO4的最佳水热反应温度为180℃,最佳水热反应时间为180min,生成的样品主要为形貌规整的单斜晶系BiVO4。在制样过程中,加入EDTA有利于生成单斜晶系BiVO4,而样品的形貌则主要由EDTA和SDBS共同控制。在一定范围内提高EDTA/SDBS的比例(EDTA/SDBS=2:1~4:1)有利于增加样品中m-BiVO4晶系的重量百分比,但EDTA/SDBS比例过高(EDTA/SDBS=5:1)时反而会使m-BiVO4晶系所占比例下降。当EDTA和SDBS比例为2:1时,样品BVO-E1-S0.5主要为多孔中空微米球形貌,其比表面积、光学吸收特性及光催化性能均明显优于无添加表面活性剂的样品BVO-E0-S0,对RhB染料的可见光催化降解率(催化剂投加量50mg)可达46.2%。此外,在反应前驱液pH为1.5~7的范围内,样品BVO-E0.5-S0.5-1.5、BVO-E0.5-S0.5-3、BVO-E0.5-S0.5-5和BVO-E0.5-S0.5-7的微米球内部组成颗粒堆积较为疏松,有一定的空隙;而当pH为9~11时,样品BVO-E0.5-S0.5-9和BVO-E0.5-S0.5-11的微米球则变得密实,内部的小颗粒紧密堆积;其中,以m-BiVO4晶系为主且微米球尺寸较小的样品BVO-E0.5-S0.5-11较之其他样品具有更窄的带隙,从而表现出更优越的可见光催化活性(催化剂投加量为50mg时可见光催化降解率达54.1%)。(3)以Bi(NO3)3·5H2O、NH4VO3和Na2WO4·2H2O为原料,乙醇和异丙醇的混合液为溶剂,EDTA和SDBS为双模板,在样品BVO-E1-S0.5合成研究的基础上,通过调节BiVO4与Bi2WO6共生长摩尔比,采用醇-水热法成功制备了具有花状和片状形貌的BiVO4/Bi2WO6复合光催化材料。研究发现,在BiVO4与Bi2WO6共生长摩尔比为1:1和2:1时, BVO/BWO-E1-S0.5-R1:1和BVO/BWO-E1-S0.5-R2:1均为类似于花状的形貌,结构疏松,有较多的空隙;而当BiVO4与Bi2WO6共生长摩尔比增加至3:1和4:1时,BVO/BWO-E1-S0.5-R3:1和BVO/BWO-E1-S0.5-R4:1均为类似于片状的形貌,也具有疏松的结构和较多的空隙。此外,所有的BiVO4/Bi2WO6复合物均具有较大的比表面积(大于9m2·g-1),较窄的带隙能,在可见光照射下催化降解RhB的降解率(催化剂投加量仅20mg)均明显优于相同条件下合成的BiVO4样品BVO-E1-S0.5(催化剂投加量为50mg时降解率为46.2%)。其中,BiVO4与Bi2WO6共生长摩尔比为2:1时,合成的具有类似于花状疏松结构的BVO/BWO-E1-S0.5-R2:1样品含有较高比例的m-BiVO4和Bi2WO6,具有较大的比表面积和较窄的带隙能,从而表现出更优越的光催化活性(可见光催化降解率达69.4%)。
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