MXene表面功能化及其药物吸附研究

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医药废水是最严重的环境废水之一,寻找有效的处理方法迫在眉睫;在众多的医药废水处理技术中,吸附法以其简单、廉价、高效等特点成为医药废水处理的主要手段之一。二维金属碳氮化合物(MXene)是一类新型的二维材料,其大比表面、特殊的二维结构以及丰富的表面官能基团使其在能源转化和储存、催化、生物医药以及环境处理等领域有潜在的应用,特别是在污染吸附方面最近引起了广泛关注。但是未经修饰的MXene容易团聚、表面吸附位点有限而严重影响其吸附性能,通过表面修饰提高MXene基吸附剂的吸附性能具有一定的研究意义。本论文首先通过蚀刻和插层得到基底材料MXene材料(Ti3C2),然后通过磷腈偶联、Debus-Radziszewski多组分反应以及水热合成制备了三种基于Ti3C2的复合材料;通过SEM、FT-IR、TGA、XPS等表征手段对制备的复合材料进行了表面形貌、元素和官能团分析。以抗肿瘤药阿霉素和抗生素四环素为医药废水模型污染物,详细研究了接触时间、p H值、初始浓度和温度对吸附性能的影响;并通过吸附动力学、等温吸附线和吸附热力学模型对实验数据进行了拟合分析。本文主要研究结果如下:(1)通过氨基硅烷偶联和磷腈偶联反应成功地制备了一种新型的MXene基复合材料(Ti3C2-SL),并研究了其对DOX的吸附性能。原始材料Ti3C2对DOX的最大吸附容量为50.51 mg g-1,而表面功能化后的复合材料Ti3C2-SL的最大吸附容量可达到190.78 mg g-1,吸附过程是物理吸附和化学吸附相结合的,更符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型,吸附机理可能是-SO3-和NH3+的静电相互作用,及Ti3C2-SL表面的粒子内扩散物理吸附。并且吸附过程是自发的吸热的过程,升高温度和碱性溶液中更有利于吸附的进行。(2)将Ti3C2通过氨基硅烷偶联与硅烷剂偶联,将氨基引入Ti3C2中,再通过Debus-Radziszewski反应将制备了Ti3C2-SA。并以DOX为吸附对象进行了吸附实验。并观察到Ti3C2-SA在水中有良好的分散性,其对DOX的吸附效率可达到98%,吸附过程遵循了准一级和准二级模型,以及Langmuir等温吸附线模型,说明吸附过程主要遵循化学吸附,以单原子层吸附为主,主要吸附机理为静电相互作用。并且吸附过程是自发的放热的过程。在室温下和溶液偏碱性时对DOX的吸附更有利。(3)通过重氮盐法和水热法成功地合成了复合材料Ti3C2-MIL-101(Fe),对于吸附药物四环素废水具有良好的吸附性能,吸附容量可以达到193.43 mg g-1,是原始MXene(Ti3C2)材料吸附容量(21.29 mg g-1)的九倍之多。粒子扩散模型和Freundlich模型能很好地用于描述实验吸附过程,且吸附过程是一个自发且可行的吸热的过程。
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