连接基在大分子前药合成中的应用及药物缓释研究

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大分子前药是以大分子化合物为载体的一种新的药物传输体系。其结构主要包括:大分子载体、小分子活性药物、连接基和定位基。其中,大分子载体和连接基在很大程度上决定了药物释放速率。所以,大分子载体和连接基的选择是合成大分子前药的重点。本论文以聚乙二醇和葡聚糖为载体,采用氯乙酰氯为连接基试剂,合成了多种美他沙酮大分子前药。 首先,合成了聚乙二醇-美他沙酮大分子前药:美他沙酮[5-(3,5-二甲基苯氧甲基)-2-噁唑烷酮,简称Met是中枢性肌肉松弛药,具有镇静,抗胆碱和解热镇痛作用。临床主要用作炎症,外伤等引起的局部肌肉痉挛性疼痛。它的水溶性差,半衰期只有3.5个小时,使它的应用受到了限制。本论文采用氯乙酰氯为连接试剂,得到中间体N-氯乙酰基-Met,产率为92.6%,用红外光谱、紫外光谱、~1H核磁共振波谱和元素分析对化合物结构进行表征。然后将中间体分别与平均分子量为2000、4000、6000、10000的聚乙二醇(PEG)反应得到PEG2000-Met,PEG4000-Met,PEG6000-Met和PEG10000-Met 4种大分子前药。用红外光谱、紫外光谱、~1H核磁共振波谱以及DSC对所得产物结构进行了表征。并对其进行了不同pH(1.1、7.4和10.0)条件的体外药物释放研究以及α-糜蛋白酶对美他沙酮大分子前药释放行为的研究。在同样的条件下,PEG10000-Met的释放速度最慢,PEG4000-Met的释放速度最快。 本论文还合成了葡聚糖-美他沙酮大分子前药:采用中间体N-氯乙酰基-Met与平均分子量20000和40000的葡聚糖(D)反应,合成出D20000-Met和D40000-Met两种大分子前药。用红外光谱、紫外光谱、~1H核磁共振波谱以及DSC对所得产物结构进行了表征。并研究了它们在pH 1.1、7.4、10.0缓冲溶液中的释药情况。在同样的条件下,D20000-Met的释放速率比D40000-Met慢。 释放结果表明:以上合成的大分子前药不仅能增加美他沙酮的水溶性,而且还能缓慢释放出母药Met。在α-糜蛋白酶存在下,相同时间间隔内,从大分子前药中释放出的Met增多,但增加的量并不大。
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