【摘 要】
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本文对纳米零价铁（NZVI）去除卤代烃有机废水中,材料自身易氧化,易团聚等一系列缺陷导致的最终去除效率降低的问题,进行了针对性的研究。通过生物矿化法制备负载有纳米零价铁的生物矿化复合材料（NC-NZVI）,以四氯化碳为例,系统地研究了该复合材料对污染物的降解性能,影响因素及降解产物。并选择了具有代表性的五种卤代烃（二氯甲烷,三氯甲烷,四氯化碳,四氯乙烯,氯苯）进行卤代烃综合废水去除实验。主要的研究
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本文对纳米零价铁（NZVI）去除卤代烃有机废水中,材料自身易氧化,易团聚等一系列缺陷导致的最终去除效率降低的问题,进行了针对性的研究。通过生物矿化法制备负载有纳米零价铁的生物矿化复合材料（NC-NZVI）,以四氯化碳为例,系统地研究了该复合材料对污染物的降解性能,影响因素及降解产物。并选择了具有代表性的五种卤代烃（二氯甲烷,三氯甲烷,四氯化碳,四氯乙烯,氯苯）进行卤代烃综合废水去除实验。主要的研究内容如下:1.生物矿化复合材料（NC-NZVI）的制备:利用产脲酶真菌Neurospora crassa对金属离子的生物矿化作用,使用含尿素和亚铁离子的AP1培养基,对真菌进行生物诱导矿化培养,矿化后,将得到的含铁矿物颗粒的菌丝体进行高温煅烧还原,获得了负载纳米零价铁的生物矿化复合材料。通过扫描电镜（SEM）观察到材料表面负载的颗粒形状均匀,粒径在30-100 nm,能谱分析（EDS）结果表明材料表面主要元素构成为C,Fe。通过X射线衍射分析（XRD）证明材料表面为零价铁（Fe~0）。水中稳定性分析表明了,NC-NZVI比NZVI更为优秀的水中稳定性和分散能力。2.生物矿化复合材料对四氯化碳的降解效果研究:使用0.5 g/L的NC-NZVI材料对含有16 mg/L的四氯化碳模拟污水进行降解实验,经过150 min,材料对污染物的去除率达到了75%。同时实验对不同种类的去除材料,材料的投加量,污染物初始浓度,溶液初始p H等参数对四氯化碳去除效果的影响进行了研究。结果表明:生物矿化复合材料（NC-NZVI）的降解性能明显优于商业纯纳米零价铁（NZVI）和菌丝生物碳（NC）。在材料使用量为1 g/L,初始污染物浓度为16 mg/L,初始p H=3,反应时间150 min时,材料对污染物的去除效果最好,达到了92.85%。材料的投加量和初始p H对降解效果影响最大。将生物矿化复合材料多次循环使用,其对四氯化碳的去除率分别为92.7%,85.2%,83.8%。3.生物矿化复合材料对综合有机污水的降解研究:在最佳反应条件下,NC-NZVI对五种污染物的去除率分别为55.86%,80.62%,93.51%,89.97%,98.66%。而在10%低浓度卤代烃综合污水的去除中,五种卤代烃的去除率分别为67.49%,96.16%,100%,100%,100%。实验表明了NC-NZVI的去除能力明显由于NZVI和NC。其中对氯苯来说,NC-NZVI有着非常高的降解效率。而对于二氯甲烷,三种材料都未表现出较高的去除效果。在反应机理与产物分析中,ICP分析表明了降解反应产生了微量Fe离子溶出。SEM,EDS,XRD分析中发现,材料经过反应,表面的Fe~0被氧化为Fe3+。离子色谱分析表明了卤代烃被脱出的Cl以离子进入溶液。而GCMS分析表明了脱卤反应产生了中间产物二氯甲烷与三氯甲烷,最终产物为甲烷气体。本研究证明了该生物矿化复合材料对处理卤代烃有机废水有着较高的降解能力和良好应用前景。
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