【摘 要】
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气溶胶颗粒物是大气污染物的主要组成部分,影响着全球气候、空气质量以及人体健康等。按照粒径大小区分,气溶胶颗粒物可以分为粗粒子(Dp>2.5μm)和细粒子(Dp≤2.5μm)两大类。其中,更小粒径的超细纳米颗粒物(Dp≤100nm)在大气中的数浓度非常高,其比例占到总颗粒物数目的80%,甚至更高。很多人为和自然过程均会导致大量的超细纳米颗粒物产生。论文聚焦于超细纳米颗粒物气溶胶质谱仪的进样接口
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气溶胶颗粒物是大气污染物的主要组成部分,影响着全球气候、空气质量以及人体健康等。按照粒径大小区分,气溶胶颗粒物可以分为粗粒子(Dp>2.5μm)和细粒子(Dp≤2.5μm)两大类。其中,更小粒径的超细纳米颗粒物(Dp≤100nm)在大气中的数浓度非常高,其比例占到总颗粒物数目的80%,甚至更高。很多人为和自然过程均会导致大量的超细纳米颗粒物产生。论文聚焦于超细纳米颗粒物气溶胶质谱仪的进样接口,基于水汽非均相凝结增长的原理,自行设计和研制了一套用于超细纳米颗粒物粒径增长的三段式水基生长管,实现了超细纳米颗粒物从纳米尺度至亚微米或微米的快速增长,结合空气动力学透镜高效率传输颗粒物进入气溶胶质谱仪,从而实现超细纳米颗粒物的化学成分测量。该套装置已初步应用于实验室模型气溶胶颗粒物和流动管成核气溶胶体系研究。论文的主要研究工作和结果如下:1.水基生长管的物理场数值计算研究。基于定物性参数传热传质模型,利用数值软件计算了水基生长管内部的温度场和压力场,进而获得过饱和度分布,另外计算了激活效率以及系统流量对过饱和场的影响。结果表明:生长管内径向外靠近管壁的地方最先达到过饱和,过饱和区的过饱和度在中心线上达到峰值,平衡区的过饱和度在靠近管壁处过饱和度达到峰值;温度对过饱和度的影响显著,温度越大,过饱和度峰值越高,且峰值对应轴向位置偏向于生长管的入口;温差大时颗粒物活化效率更高,激活的极限粒径越小;增大系统流量,过饱和度变化趋势不变,但过饱和度峰值位置偏离生长管入口,过饱和度峰值保持不变,平均过饱和度呈现明显的增大趋势。2.水基生长管的设计与增长特性研究。以水为工作液,采用冷气流-热壁和热气流-冷壁相结合的方式构建过饱和水汽环境,用于超细纳米颗粒物的粒径快速增长。以氯化钠和芘为研究对象,实验研究了水基生长管的放置位置、温度、气流流量、初始颗粒物数浓度等参数对纳米颗粒物粒径生长的影响。结果表明:生长管竖直放置相对于水平放置对颗粒物粒径增长有显著的影响;生长管中温差与颗粒物的增长性能呈正相关;颗粒物气流流量越高,即停留时间越短,颗粒物的增长几率越小,增长后平均粒径也越小;初始颗粒物数浓度过大对颗粒物粒径生长有抑制效应。3.水基生长管与真空紫外光电离气溶胶质谱仪联用的初步应用。设计了空气动力学透镜,用于传输通过水基生长管粒径增长的颗粒物。采用气溶胶雾化器和SMPS,产生并选择若干种纳米颗粒物;通过层流流动管中的α-蒎烯臭氧化反应,产生多分散纳米颗粒物,探究了整套系统对单分散纳米颗粒物和多分散纳米颗粒物的作用效果。结果表明:气溶胶发生器产生单分散模型颗粒物水汽核化凝结增长,以油酸为例,质谱信号强度可提高2.7-8倍;流动管成核反应产生纳米颗粒物水汽核化凝结增长,以α-蒎烯为例,质谱信号强度可提高2-3倍。
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