【摘 要】
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日益增长的化石燃料使用及大量CO_2排放,引发了全球能源危机和气候变化。光催化CO_2减排是利用太阳能,将其转化为碳氢化合物燃料,具有清洁、经济、环保特点,不仅解决能源危机和环境问题,同时实现了碳循环利用,具有重要的学术意义和应用前景。目前光催化CO_2转换效率普遍较差,一方面是由于CO_2是碳氧双键构型,结构稳定,导致活化难度大。另一方面,CO_2的难以在水中进行溶解,导致其在催化剂上的吸附困难
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日益增长的化石燃料使用及大量CO2排放,引发了全球能源危机和气候变化。光催化CO2减排是利用太阳能,将其转化为碳氢化合物燃料,具有清洁、经济、环保特点,不仅解决能源危机和环境问题,同时实现了碳循环利用,具有重要的学术意义和应用前景。目前光催化CO2转换效率普遍较差,一方面是由于CO2是碳氧双键构型,结构稳定,导致活化难度大。另一方面,CO2的难以在水中进行溶解,导致其在催化剂上的吸附困难,同时,光催化剂对太阳光利用率低,载流子的传输效率差,复合率高,导致光催化量子效率偏低。因此如何设计高效催化剂达到既能解决光催化面临的科学问题又能提高CO2转换效率,是当前迫切需要解决的瓶颈问题。本文的工作是引入金属作为助催化剂,促进电子转移和增强载流子的分离效率,同时还可以在光照下光催化分解水而产生H质子,提高CO2还原反应活性,更重要的是,金属助催化剂有利于提高目标产物的选择性。论文的主要研究内容如下:（1）通过醇热法,在无模板情况下成功制备了具有核壳结构的TiO2,实现了温和条件下的光催化CO2加氢反应。核壳结构可以促进传质,加快反应,也可通过多重光反射,提高光的利用率。进一步采用浸渍和氢还原获得负载Ni的核壳结构TiO2,Ni在TiO2表面捕获了光生的载流子,在一定程度上阻止了空穴与电子的复合,促使更多的电子到达了催化剂的表面,并且Ni与TiO2接触,有利于电子从TiO2的表面转移到Ni的表面上,进而分布到TiO2表面,这样就会有利于CO2的吸附,不仅提高光催化还原活性,而且提高目标产物甲烷的选择性。（2）以醇热法合成了约5 nm纳米TiO2,特定的量子尺寸效应可以减少光生电子与空穴的复合;同时,大比表面积有利于对服务分子的吸附。负载Ru作为助催化剂,可构建肖特基势垒,有效传输电子,降低电子与空穴的复合,大幅度提高光催化活性,同时,Ru助催化剂也有利于甲烷的生成,从而提高光催化CO2还原反应中对目标产物甲烷的选择性。
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