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多铁性是指具有两种或两种以上的铁性(铁电性、铁磁性和铁弹性),同时也把反铁电、反铁磁和铁性磁涡旋归入其中。由于铁性之间的耦合,使各个铁性之间的相互调控成为可能。因此,多铁性材料是一种新型多功能材料,在自旋电子学、多态存储、探测器和其它技术领域有着广阔的应用前景。从凝聚态物理角度看,多铁性现象本身也对铁电学、磁学和强关联电子物理提出了很多基本问题和挑战,成为量子调控研究的一个热点领域。多铁性物理在最近几年开始复兴,并取得了很大进展。
目前研究较多的是具有铁电、(反)铁磁耦合性能的单相和复合材料。近几年对多铁性材料的研究热潮导致了对多铁性物理的深刻理解并成功探索可能的应用。ReMnO3这类稀土锰氧化物及BiFeO3(BFO)多铁性能的观测引发了单相多铁材料研究的热潮,并提出了一些新的微观机制,然而这些新的微观机制还存在一些问题。目前大部分的单相材料磁性较弱甚至需要低温的条件来实现铁磁性,严重阻碍了实际应用。最近几十年多铁性研究的主要突破是在复合磁电材料中取得的,如将片状的压电/铁电材料和磁致伸缩材料叠在一起形成层状结构和颗粒形式的复合以及自组织生长的纳米尺度柱状复合等,是通过应力(或应变)的传递实现磁电耦合。如今,压电/铁电和铁磁的复合材料已经有了实际应用的可能。由于应用上对材料的日益小型化、灵活化需求,目前凝聚态物理学和材料科学研究领域更多地拓展到各种人工结构,诸如超晶格等的制备和物理性质研究。人工结构材料可以不受一些自然条件的限制,表现出一些新的物理现象。例如,已经有人提出在Fe/BaTiO3超晶格结构中可以实现电场对磁化的调控;采用三种不同的材料,如LaAlO3/La0.6Sr0.4MnO3/SrTiO3的超晶格结构可以在界面处得到铁电极化,其中物理机制还不清楚,值得进一步研究。
在本论文中,着重研究层状复合材料的多铁性能。对于块体复合材料,目前的磁电耦合理论计算都是以假设材料处于均匀连续状态并且各处应力应变均匀相等为前提条件。实际上复合材料特别是层状复合材料受力并不均匀,产生的应变也并不处处相同,尤其是实验上对于层数不同的材料磁电输出不同还未得到解释。我们对一系列材料进行了研究,证实了切应变同样对磁电输出有重要的影响;多铁性研究中对铁弹性的关注很少,我们将铁弹性引入多铁效应研究中并观察到了较强的电-弹-磁耦合,这为多铁性研究提供了一个新课题;对于现今唯一的室温多铁单相材料BiFeO3(BFO),我们通过引入BaTiO3缓冲层使得薄膜产生了相对较强的铁磁性,突破了BFO弱磁性的限制;对于新近Duan等以第一性原理出发预测在Fe/BaTiO3超晶格结构中可以实现电场对磁化的调控,我们在实验上进行了研究,对这一理论预测进行了验证。
主要研究内容如下:
1.压电相切型的研究:通过设计材料的复合构型提高磁电输出.我们以2-2型Terfenol-D/LiNbO3(LNO)材料为例研究了压电相结构优化对磁电效应的影响。通常对LNO切片是利用其压电系数d31来工作,但是d31非常小而导致磁电耦合比较弱。LNO的压电系数d15相对较大,根据压电方程和坐标变换我们优化设计了[(zxtw)-129°/30°]切型的LNO晶片,新切型晶片的压电系数d31相比原值d31提高了近36倍,从而大大提高了材料的磁电耦合输出。
2.切应变的影响:我们研究了2-2型不同取向的PFN-PT晶片与Terfenol-D合金复合的材料的磁电效应,不同取向的PFN-PT有不同的电压输出。通过压电方程计算,发现切应变对磁电输出具有重要影响,理论计算很好的解释了不同取向的PFN-PT由于受到不同的磁致伸缩应变激励而有不同的电压输出。
3.铁弹相对多铁性耦合影响的最新研究:由于现今铁弹性在多铁性研究中基本上被忽略,我们在磁电材料中引入了铁弹相。较强的磁、电、弹耦合在两层和三层的2-2型磁致伸缩/铁弹-压电材料Terfenol-D/Bi10GeO20(BGO)的多铁性研究中被观察到。在两层样品中我们观察到了回线形状的磁电输出、蝶形回线形状的磁致铁弹应变以及在偏磁场为零时的磁电非零输出等新现象,表明除了磁致伸缩效应和压电效应,铁弹效应在磁电效应中也起了重要的作用。同时,实验中我们首次测量到了重复性的磁致铁弹应变反转即磁控弹性应变开关效应,这为多铁研究的应用开辟了一个新途径。
4.BFO铁磁性提高:用脉冲激光沉积(PLD)方法在Pt/TiO2/SiO2/Si衬底上制备了不同厚度的双层BFO/BTO薄膜发现BTO缓冲层的引入不仅大大地改善了漏电流和铁电性,而且也能极强的提高薄膜面内和面外的铁磁性,表明界面处BFO和BTO有着较强的互作用。
5.磁电耦合新机制的实验验证:应力传递并不是磁电耦合的唯一来源,Duan等用第一性原理预测了在Fe/BaTiO3超晶格结构中可以实现磁电耦合。我们利用离子束溅射沉积(IBSD)在Pt(200)/MgO(100)衬底上制备了外延薄膜Fe(110)/BTO(001),并对其进行了多铁性研究。实验表明薄膜具有较好的铁电性能。两层薄膜相比纯Fe薄膜具有较高的饱和磁矩,而且在Fe/BTO薄膜面内、面外都观测到了较强的磁电耦合效应,我们认为这种耦合应该源于一种新的机制即界面的Fe、Ti杂化。这一结果证实了Duan等的理论预测。