O3/H2O2降解印染污泥中多环芳烃的机理研究

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印染废水经过A/O工艺处理后虽能达到排放标准,但剩余污泥中仍会残留大量有毒有害的污染物,如重金属、苯系物、多环芳烃(Poycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)等,对人体和生物存在潜在的危害。从源头削减这类物质,降低其对生物的风险,已成为当前亟待解决的问题。基于源头削减控制原则,本研究采用O3/H2O2联合工艺对印染污泥中的PAHs进行降解处理。以污泥中典型PAHs:芴、菲、葸、二苯并葸作为研究对象,通过单因素实验和响应曲面法分析考察了O3流量、pH、反应时间、H2O2投加量、抑制剂、O:浓度等主要因素对印染污泥中PAHs降解效果的影响,确定最佳降解条件。在此基础上通过动力学拟合模型和粒径分析探讨了O3/H2O2降解印染污泥中PAHs的动力学及协同机理,为O3/H2O2去除印染污泥PAHs技术提供理论依据。主要研究结果如下:O3流量、pH、反应时间、H2O2的添加量、抑制剂等对印染污泥中PAHs的氧化降解均有显著性的影响。H2O2(7.5m L)的添加,能显著提高03体系中芴、菲、蒽、二苯并葸的降解率,芴、菲、蒽、二苯并蒽的降解率分别提高了6%、27%、21%、5%。利用响应曲面法得出03/H202降解印染污泥中PAHs的最佳条件为:O3流量0.40L/min,反应时间15 min,pH=7, H2O29mL,此时芴、菲、蒽、二苯并蒽的去除率分别为88%、85%、71%、81%;响应曲面表明较高的O3流量和较长的反应时间有利于芴的降解,却不利于菲、蒽、二苯并葸的降解。以氮气为保护气的条件下,芴、菲、蒽的去除率最高,30 min时分别达到72%、81%、82%,而氧气充足条件下30 min时去除率分别仅为57%、69%、67%,而二苯并蒽在氧气充足环境下去除率最高,30 min时达到68%,而以氮气为保护气的条件下30 min时仅为52%。向O3/H2O2体系中通入氮气,可以显著提高芴、菲、蒽的降解效率,而通入氧气可以显著提高二苯并蒽的降解效率O3/H2O2降解印染污泥中PAHs的动力学符合伪一级反应动力学(R2=0.9955)。O3/H2O2降解四种选择的PAHs的机理存在差异。利用异丙醇进行猝灭实验,异丙醇显著抑制芴、菲和蒽的降解行为,表明芴、菲和蒽可直接降解,也可由·OH引发间接降解,而二苯并葸只存在直接降解途径。在复杂的印染污泥体系中,O3/H2O2降解印染污泥中PAHs的协同机制并不是二者的简单叠加,H2O2的添加有利于提高体系03的传质系数和·OH浓度。同时H2O2可破解污泥,促进污泥中PAHs释放,最大程度降解印染污泥表面和内部的PAHs。
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