Dy-Mn-As三元体系相图及MnAs型化合物磁热性能研究

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本文对Dy-Mn-As三元合金制备工艺进行了探索,综合采用了X射线衍射、扫描电镜分析、能谱分析、差热分析、PPMS磁性测量等方法测定了Dy-Mn-As三元系合金相图的500℃和700℃等温截面,研究了Dy添加量对Mn1-xDyxAs合金的晶体结构、居里温度、热磁滞和磁热性能的影响。  实验表明,真空电弧熔炼法适合As含量低于20 at.%合金样品,固相烧结法适用于As含量高于20 at.%的样品,管式烧结反应法适用于制备Mn1-xDyxAs系列合金。  Dy-Mn-As三元合金相图500℃等温截面有12个单相区,21个两相区,10个三相区。  12个单相区:A(αMn),B(AsMn3),C(AsMn2),D(αAs2Mn3),E(As3Mn4), F(γAsMn),G(As),H(DyAs),I(DyMn2),J(Dy6Mn23),K(DyMn12),L( Dy)。21个两相区:A+B,B+C,C+D,D+E,E+F,F+G,G+H,H+L,I+J,J+K,A+K, I+L,A+H,B+H,C+H,D+H,E+H,F+H,H+I,H+J,H+K。10个三相区:H+I+L, H+I+J,H+J+K,A+H+K,A+B+H,B+C+H,C+D+H,D+E+H,E+F+H, F+G+H。  Dy-Mn-As三元合金相图700℃等温截面(As≤50%)有11个单相区,20个两相区,9个三相区。  11个单相区:A(αMn),B(AsMn3),C(As Mn2),D(αAs2Mn3),E(γAsMn), F(As),G(DyAs),H(DyMn2),I(Dy6Mn23),J(DyMn12),K(Dy)。20个两相区:A+B,B+C,C+D,D+E,E+F,F+G,G+K,H+I,H+K,H+I,I+J,J+A,G+B, G+C,G+D,G+E,G+F,G+H,G+I,G+J。9个三相区: G+H+K,G+H+I,G+I+J, A+G+J,A+B+J,B+C+J,C+D+J,D+E+J,E+F+J。  用管式烧结反应法制备了Mn1-xDyxAs(x=0,0.005,0.01,0.015,0.02,0.025)系列合金,通过X射线衍射分析以及对其磁性能的研究发现,随着Dy的加入,MnAs合金的晶格常数a呈现近似线性增大的趋势,晶格常数c呈现先增加后减小的趋势,但合金仍然保持原有的六角晶系的NiAs结构,根据磁性测量结果得出,随着Dy添加量的增加,MnAs合金的居里温度升高但不显著,材料的热磁滞先呈现增大趋势(?Tc最大增加了7K),随着第二相的出现,材料的热磁滞逐渐趋于稳定。Mn1-xDyxAs化合物的磁熵变对温度的依赖关系呈典型的λ形状,磁熵变峰值位于居里温度附近,在该处发生的相变属于一级磁相变(FOMT)。随着外磁场的增大,磁熵也相应的增大。随着Dy的添加Mn1-xDyxAs化合物的最大磁熵变呈现下降趋势,但依然保持了较高的磁熵变值。实验结果表明,当测量等温磁化曲线的温度间隔?T≤0.2K时,MnAs系合金一级相变的磁熵变可以通过Maxwell方程计算。
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