【摘 要】
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锂离子电池由于其能量密度的限制,无法满足长续航动力电池的要求。而非水体系锂-氧气电池凭借其近10倍于锂离子电池理论容量密度的出色特性,成为研究热点。然而倍率性能、循环效率和稳定性差延缓了其商业化的进程。在锂-氧气电池的研究中,阴极催化剂的性能极为关键。本论文从催化剂结构调控出发,设计和制备高性能的阴极,以提升锂-氧气电池的整体性能。取得的主要研究结果如下:1.通过两步水热反应,先合成出纳米花结构的
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锂离子电池由于其能量密度的限制,无法满足长续航动力电池的要求。而非水体系锂-氧气电池凭借其近10倍于锂离子电池理论容量密度的出色特性,成为研究热点。然而倍率性能、循环效率和稳定性差延缓了其商业化的进程。在锂-氧气电池的研究中,阴极催化剂的性能极为关键。本论文从催化剂结构调控出发,设计和制备高性能的阴极,以提升锂-氧气电池的整体性能。取得的主要研究结果如下:1.通过两步水热反应,先合成出纳米花结构的CoMnOx@CNT,再在其表面负载RuO2纳米粒子制得RuO2/CoMnOx@CNT电催化剂,并应用XRD、ICP-AES、BET、SEM、TEM和XPS等方法表征电催化剂的结构。以RuO2/CoMnOx@CNT为催化剂组装的锂-氧气电池能够在100 mA·g-1的电流密度,限制容量为500 mAh·g-1时,稳定循环123周。非原位SEM、TEM和原位EIS的结果显示,放电产物的高度分散有利于提升锂-氧气电池的循环性能,得益于电催化剂RuO2/CoMnOx@CNT的纳米花结构和大量的接触位点。2.通过溶胶-凝胶法和高温烧结,制备氮掺杂碳基电催化剂NiNC化合物载体。再在其表面负载RuO2纳米粒子制得RuOC/NiNC电催化剂。并通过XRD、ICP-AES、BET、SEM、TEM、XPS和Raman表征其结构。以RuO2/NiNC为催化剂组装的锂-氧气电池能够在电流密度为200 mA·g-1,限制容量为500 mAh·g-1时,稳定循环261周。非原位SEM、TEM和原位EIS的结果证实,在放电过程中电池阴极表面生成了微小粒径的椭球型放电产物,并在充电过程中逐渐被分解。本论文从设计电催化剂思路的角度进行了一定创新。设计并制备出纳米花结构CoMnOx@CNT和NiNC化合物载体,负载贵金属氧化物RuO2纳米粒子作为阴极催化剂,显著提升了锂-氧气电池的循环性能。结合非原位和原位的分析方法进行了表征,证实了锂-氧气电池循环性能的提升得益于放电产物在所制备的三维结构电催化剂上的高度分散和分解。
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