【摘 要】
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纳滤作为一种介于超滤和反渗透之间的膜分离过程,具有运行压力低、出水水质好和分离过程无相变等特点,在饮用水深度处理、苦咸水净化、工业废水回用和海水淡化方面应用广泛。但是在运行过程中,纳滤膜也存在一些问题,如运行通量较低、易污染和氯稳定性差等。采用高通量纳滤膜可以弥补纳滤膜产水量不足的缺陷,从而降低运行耗能,节约运行成本。增加预处理可以缓解纳滤膜污染和氯稳定性差的问题,但是也增加了处理流程,使运行成本
【基金项目】
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国家自然科学基金优秀青年科学基金项目“膜法水处理技术与原理”（No.51522804）；
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纳滤作为一种介于超滤和反渗透之间的膜分离过程,具有运行压力低、出水水质好和分离过程无相变等特点,在饮用水深度处理、苦咸水净化、工业废水回用和海水淡化方面应用广泛。但是在运行过程中,纳滤膜也存在一些问题,如运行通量较低、易污染和氯稳定性差等。采用高通量纳滤膜可以弥补纳滤膜产水量不足的缺陷,从而降低运行耗能,节约运行成本。增加预处理可以缓解纳滤膜污染和氯稳定性差的问题,但是也增加了处理流程,使运行成本增加。为了保证纳滤系统的持续高效运行,迫切需要开发出具有高通量、抗污染和耐氯性的纳滤膜组件。纳滤膜的性能与其结构组成密切相关,因而可以通过对纳滤膜结构的合理设计实现不同功能化纳滤膜的制备。本文从界面特性角度出发,针对纳滤膜应用中存在的实际问题,通过对聚酰胺分离层性质的调控分别制备了高通量、抗污染和耐氯性纳滤膜。针对纳滤膜通量较低问题,采用聚乙烯醇（PVA）中间层辅助界面聚合策略制备了具有三层复合结构的纳滤膜。使用PVA对聚醚砜（PES）超滤膜进行改性,制备了表面更加亲水、表面孔隙率更高、稳定性更强的基膜（PES-PVA）,然后通过界面聚合法在PES-PVA基膜表面形成了聚酰胺膜。亲水和多孔性PES-PVA膜促进了超薄和褶皱形貌结构聚酰胺膜的形成。控制膜和改性膜的聚酰胺分离层厚度分别为97.8 nm和9.6 nm,与控制膜相比,PVA中间层结构的纳滤膜具有更薄、更致密的分离层和更大的过滤面积,因而呈现出优异的分离性能,其水渗透性和Na2SO4截留率分别为31.4 L·m-2·h-1·bar-1和99.4%。中试实验制备的三层结构纳滤膜的分离性能与实验室制备的纳滤膜性能接近,说明PVA中间层结构的纳滤膜具有规模化生产的潜力。针对纳滤膜抗污染性能较差的问题,采用表面改性方法构建了抗污染纳滤膜表面。对比了PVA分别作为表面改性层和中间层制备的纳滤膜的抗污染行为,结果证实了PVA中间层结构的纳滤膜具有比原始纳滤膜更强的抗污能力,而PVA表面改性纳滤膜抗污染能力最好。研究了三价铁/单宁酸(Fe Ⅲ/TA)超分子表面改性对纳滤膜抗污染性能的影响,结果表明Fe Ⅲ/TA增强了纳滤膜的抗污染能力。Fe Ⅲ/TA层的再生实现了污染层的高效去除,进一步提升了纳滤膜的抗污特性,使得改性膜具有可持续抗污染能力。经过3个周期的污染与再生测试,Fe-TFC-3膜的通量恢复率均在96.0%以上,且分离性能与原始膜接近。表面改性策略极大地提高了纳滤膜的抗污染行为,同时也降低了膜的水渗透性。为同步提升纳滤膜的抗污染能力和水渗透性,采用碳酸氢钙原位改性纳滤膜,利用钙离子的羧基屏蔽和碳酸盐诱导的纳米气泡效应实现了兼具抗污染和高通量纳滤膜的制备。在5个周期的抗污染实验中,TFC-Ca4.0膜的通量恢复率均在90%以上。针对纳滤膜耐氯性能差的问题,采用原位接枝策略制构筑了耐氯性纳滤膜表面。将Fe Ⅲ/TA超分子原位接枝到纳滤膜表面,改性层的存在屏蔽了纳滤膜表面的氯化位点,极大的提升了纳滤膜的耐氯性,使得改性膜在不同p H值Na Cl O浸泡后均表现出比控制膜更强的氯稳定性。Fe Ⅲ/TA超分子改性的NF270膜同样表现出增强的氯稳定性,说明这种改性方法可以用于实际过程。将多氨基的三聚氰胺接枝到纳滤膜表面,系统评价了改性膜的耐氯行为,静态氯浸泡实验表明接枝三聚氰胺可明显提升纳滤膜的氯稳定性。以上研究表明,通过对界面特性的设计与调控可以制备出不同功能化的纳滤膜,解决了纳滤膜在实际运行中遇到的低通量、易污染和氯稳定性差等问题。在实际运行过程中,纳滤膜面临的水质比较复杂,因而可以考虑将不同的改性策略相结合以进一步实现多功能纳滤膜的制备。
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