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由强激光产生的非线性光学现象正在为越来越多的人们所注意,而材料是其发展的重要物质基础。半导体量子点由于量子限域效应(quanlLtuIn confine effect)而表现出许多独特的光、电特性,例如具有较大非线性吸收和较大的三阶非线性极化率等,使之成为光开关、光限幅和光存储等光电子器件的优选材料,在光电子器件、微电子、超大规模集成电路和超高密度存储以及量子计算等方面显示出了广阔的应用潜力。上世纪九十年代后期,随着半导体技术的发展和工艺的改进,量子点在医学、生物领域的应用获得了巨大的成功,取得了巨大的突破。因此研究量子点的光学特性及其潜在的应用具有非常重要的意义。
本文采用Z-扫描技术重点研究了CdSeS量子点在1064nm和532nm光激发下的光学非线性特性,并揭示了其光学非线性行为的物理过程与机制。主要工作归纳如下:
1.首先采用透射电镜扫描技术(TEM)对CdSeS量子点确定了其粒径的大小,通过吸收光谱确定了其吸收带边;分析其荧光光谱确认在532nm光激发下观测到的荧光是双光子吸收引起的。
2.在1064nm光的激发下,采用Z-扫描技术研究了CdSeS量子点的光学非线性特性,得到如下重要结果:CdSeS量子点对1064nm的光没有非线性吸收,其非线性折射率随光强变化不大;理论分析表明该非线性折射率主要源自于价带束缚电子的贡献,非线性折射率的变化主要是由于价带电子云的畸变引起的,且在实验中所用光强的范围内,该畸变的变化幅度不大。
3.在532nm光的激发下,采用Z-扫描技术研究了CdSeS量子点的光学非线性特性,研究表明:
(1)CdSeS量子点对532nm波长的激光存在很强的双光子吸收效应和很低的产生双光子效应的阈值光强。对量子点在不同光强下的双光子吸收系数的研究表明,双光子吸收主要来自于价带束缚电子的贡献。随入射光强的增大,被激发的束缚电子增多,因此双光子吸收系数也会随之增大。当达到一个阈值后,导带中聚集的大量自由载流子达到饱和后会阻碍价带中的束缚电子向导带的跃迁,当价带导带之间的电子密度达到了一种动态平衡后,双光子吸收系数也就达到了一个稳定的数值。
(2)CdSeS量子点的非线性折射率不仅有价带上束缚电子的贡献,导带上的自由载流子也会对非线性折射率有所贡献。随着入射光强的增大,被激发的束缚电子增多,因此非线性折射率也会随之增大。随着光强的继续增大,导带中的自由载流子增多,由自由载流子引起的五阶效应对非线性折射率的贡献增大,但是由五阶效应引起的非线性折射率是负的,因此出现非线性折射率随光强的增强而减小的现象。
(3)计算了量子点的双光子吸收截面和品质因数,发现双光子吸收截面比现在生物标记实验中的常用的的有机物高出三个数量级,表明其在生物成像领域有着广阔的应用前景。
(4)在532nm的皮秒激光激发下,观察了CdSeS量子点的光限幅行为,实验表明量子点发生限幅的阂值光强较低,是制作光限幅器件的优选材料。
4.通过对系列量子点(CdSexS1-x和CdSexS1-x/ZnS)的研究,发现组分与壳层对量子点的光学特性影响较大。随着Se含量的增加和S含量的减少,量子点的荧光谱峰值依次红移,且包覆壳层的量子点的荧光强度明显高于其同组分的未包壳的量子点;随着Se组分增加和S组分的减少,量子点的带隙能量减小,量子点的非线性折射率都随之增大,且包覆壳层的量子点的非线性折射率要大于其同组分的未包壳的量子点的非线性折射率,表明量子点的表面钝化会增强其光学非线性。这些结果提供了改变与提高量子点非线性特性新途径。