基于相变材料的可擦重写相变光盘和非易失性相变随机存储器已成功商业化。高性能相变材料和快速相变机制是其中的关键科学和技术问题，随着应用的深入，仍有待进一步研究、探索。近年来，超短脉冲激光诱导相变获得越来越多的关注，超短的操作时间除了可以获得更高的数据读写速率，还有利于对相变薄膜晶化程度实现精确控制。　　富含Sb元素的硫系相变材料（如Sb2Te）的晶化机制是生长主导型，一般认为更适合用于快速擦写，然而，却面临热稳定性不够高等问题。研究表明，在Sb2Te合金中加入Cr等元素能有效提高材料的性能，然而对其超快激光诱导相变动力学过程鲜有研究、报道。　　本论文用飞秒激光激发实时反射率探测装置研究了CrxSb2Te薄膜在多脉冲飞秒激光诱导下的晶化过程。系统地分析了材料组分、脉冲数量和脉冲能量密度对反射率对比度变化的影响。研究了单脉冲飞秒激光诱导CrxSb2Te薄膜的时间分辨晶化、非晶化和烧蚀过程。分析了Cr元素的掺入对Sb2Te薄膜超快存储性能的影响。　　作为激光激发相干光学过程，二次谐波产生(SHG，Second HarmonicGeneration)具有很高的方向性、灵敏度，能反映材料的对称性信息，对晶体的各向异性、材料的表面结构纹理十分敏感，适合作为无损、原位探测手段研究材料的结构转变过程。　　本文将表面SHG探测技术用于相变存储材料研究中。搭建了飞秒激光激发表面SHG探测系统，通过多级滤波、放大实现了相变薄膜微弱SHG信号的检测。研究了Sb2Te薄膜在不同相态的SHG光谱，分析了Ge2Sb2Te5薄膜SHG强度随泵浦光偏振方向的变化规律及其与晶粒取向分布的关系。　　研究结果对发展新型快速相变材料，深入理解极端非平衡条件下的相变机制，以及拓展相变材料的非线性光学应用等具有重要参考价值。